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Dynamik und thermische Diffusion von Solitonen in ein- und zweidimensionalen Heisenbergmagneten
(2005)
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Christian Joachim Schuster
- Gegenstand dieser Arbeit ist die themische Diffusion von einer solitären Welle auf der anisotropen Easy-Axis-Heisenbergspinkette (HSK) mit nächster Nachbarwechselwirkung. Die Form des Solitons wird durch die 1-Soliton-Lösung der anisotropen Landau-Lifshitz-Gleichung beschrieben. Die Ankopplung des Systems an ein Wärmebad wird durch weißes Rauschen und Gilbert-Dämpfung modelliert. Das Rauschen verursacht Veränderungen in der Struktur und Position des Solitons und produziert Magnonen. Unter Verwendung kollektiver Variablen beschreiben wir diese Effekte und vernachlässigen Magnonen (d.h. wir verwenden die sogenannte adiabatische Approximation). Wir stellen die stochastischen Bewegungsgleichungen auf, welche wir sowohl analytisch als auch numerisch lösen. Wir treffen Vorhersagen für das zeitlische Verhalten der Mittelwerte und Varianzen der kollektiven Variabeln und überprüfen diese durch Spin-Dymamik-Simulationen. Für die Position des Solitons finden wir eine sehr gute Übereinstimmung zwischen Simulationen und den theoretischen Ergebnissen, wohingegen wir für die anderen kollektiven Variablen eine Abweichung zwischen Simulationen und Theorie feststellen. Die stochastische Dynamik der Position zeigt die Eigenschaften Brownscher Bewegung und der Superdiffusion. Diese Ergebnisse stimmen qualitativ mit denen des isotropen Systems überein. In dieser Arbeit haben wir insbesondere untersucht, wie die Anisotropie in die stochastischen Bewegungsgleichungen eingeht und die sich daraus ergebenden änderungen im diffusiven Verhalten des Solitons. Weiterhin unteruchen wir dynamische topologische Solitonen in klassischen zweidimensionalen Easy-Axis-Heisenbergmagneten. Die Eigenschaften solcher Solitonen behandeln wir sowohl analytisch im Kontinuumslimit als auch numerisch mit Spindynamiksimulationen im diskreten System. In den Simulationen wird eine Kreisbewegung des Solitons beobachtet. Diese Kreisbewegung wird durch die Anregung von internen Magnonenmoden im Soliton erklärt.
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Thermische und langreichweitige Effekte in nichtlinearer Gitterdynamik mit Anwendungen in der Bio- und Nanophysik
(2006)
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Christian Brunhuber
- Der Gegenstand dieser Arbeit ist die Rolle von langreichweitigen Wechselwirkungen und thermischen Effekten in nichtlinearen Gittern und ihre Anwendung in der Bio- und Nanophysik. Thematisch unterteilt sich die Arbeit in drei Bereiche, in denen die bekannte Fermi-Pasta-Ulam-Kette, die diskrete nichtlineare Schroedingergleichung und zweidimensionale Fermi-Pasta-Ulam-Ebenen mit Graphit-aehnlichen Wechselwirkungspotenzialen der Teilchen untersucht werden. Im ersten Teil werden fruehere Studien zur thermischen Diffusion von nicht-topologischen Solitonen auf Fermi-Pasta-Ulam-Ketten mit langreichweitigen Wechselwirkungen erweitert. Zwei Typen von langreichweitigen Wechselwirkungen werden betrachtet: harmonische langreichweitige Wechselwirkungen mit Kac-Baker- und potenzartiger Abhaengigkeit der Kopplung vom Abstand der wechselwirkenden Teilchen. Das beobachtete superdiffusive Verhalten ist bestimmend fuer die Solitonen-Diffusion auf Ketten mit langreichweitigen Wechselwirkungen, wohingegen sie weniger ausschlaggebend fuer Ketten mit Naechste-Nachbar-Wechselwirkungen sind. Mit Hilfe einer Kollektiv-Variablen-Theorie und einem Variationsverfahren im Kontinuumslimit der Kette wird ein Langevin-System fuer die beiden kollektiven Variablen inverse Solitonenbreite und Solitonenposition aufgestellt. Simulationen und eine stoerungstheoretische Behandlung des Langevin-Systems zeigen, dass fuer beide Typen von langreichweitigen Wechselwirkungen die Solitonen (auf verschiedenen Zeitskalen) das gleiche Langzeitverhalten mit einer charakteristischen superdiffusiven Zeitabhaengigkeit in der Form eines Potenzgesetzes mit der Potenz 3/2 fuer die Positionsvarianz erreichen. Im zweiten Teil werden langreichweitige Wechselwirkungen vom Kac-Baker-Typ in die nichtlineare Schroedingergleichung mit und ohne Daempfung eingefuehrt. Die Kombination von langreichweitigen Kraeften und Daempfung fuehrt zu periodischen Strukturen von stationaeren diskreten Breathern die sich aus einem anfangs homogenen Untergrund entwickeln. Der Wechselwirkungsradius bestimmt die Periodizitaet, was in der Quasikontinuumsnaeherung des Systems verstanden werden kann. Fuer das ungedaempfte System steht der Einfluss der langreichweitigen Wechselwirkungen beim Uebergang in eine persistente Breather-Phase im Mittelpunkt, die nur von der Energie und der Norm des Systems abhaengt. Mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen wird die Lokalisierungsstaerke als Funktion des Wechselwirkungsradius und der Systemtemperatur dargestellt, die formal negative Werte im Bereich der persistenten Breather-Phase annimmt. Der dritte Teil ist motiviert durch die Anwendung von Kohlenstoff-Nanoroehrchen in neuartigen Schaltungen. Die Kohlenstoff-Nanoroehrchen werden durch Fermi-Pasta-Ulam-Ebenen mit periodischen Randbedingungen in transversaler Richtung zur Achse des Roehrchens modelliert. In axialer Richtung werden zwei Waermebaeder angeschlossen. In den Simulationen wird der mittlere Waeremstrom und die thermische Leitfaehigkeit in Abhaengigkeit von der Laenge des Roehrchens und der mittleren Temperatur bestimmt. Die beobachteten Werte fuer die thermische Leitfaehigkeit stimmen mit frueheren Resultaten aus Molekulardynamik-Simulationen ueberein. Es hat sich gezeigt, dass die thermische Leitfaehigkeit einer zehn Atomabstaende breiten Fermi-Pasta-Ulam-Carbon-Ebene und einer Fermi-Pasta-Ulam-Kette fuer genuegend grosse Systeme mit der gleichen Potenz der Systemlaenge divergiert, die wiederum von der mittleren Temperatur abhaengt.
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Diffusion und Thermodiffusion in Polymerlösungen
(2006)
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Rauch Jürgen
- Diffusionskoeffizient, Thermodiffusionskoeffizient und der Soret-Koeffizient wurden in Polymerlösungen mit TDFRS und PCS unter verschiedenen physikalischen Bedingungen konzentrations- und temperaturabhängig untersucht. Der Konzentrationsbereich erstreckt sich von verdünnten Lösungen bis hin zu den Polymerschmelzen. In den binären Glasbildnern (z.B. Polystyrol/Toluol) sinken Diffusions- und Thermodiffusionskoeffizient mit steigender Konzentration, und damit bei Annäherung an den Glasübergang, stark ab. Der Soret-Koeffizient bleibt hingegen von einer Zunahme der lokalen Reibung unbeeinflusst und folgt Skalengesetzen. In den Polystyrol-Oligomeren treten Abweichungen von der etablierten Molmassenunabhängigkeit des Thermodiffusionskoeffizienten unter zwei Bedingungen auf. Zum einen ist es in den verdünnten Lösungen ein Endgruppeneffekt und zum anderen sind in den konzentrierten Lösungen die unterschiedlichen Glastemperaturen der Oligomerlösungen dafür verantwortlich. Im Gegensatz zum Glasübergang dominiert bei einem Phasenübergang 2. Ordnung (Polystyrol/Cyclohexan) die Thermodynamik. Der Diffusions- und Soret-Koeffizient zeigen kritisches Verhalten und der Thermodiffusionskoeffizient wird hiervon nicht beeinträchtigt. Durch die Untersuchung eines Softpolymers (PDMS) in einem guten Lösungsmittel (Toluol) können die Effekte von Glas- und Phasenübergang vermieden werden. Vergleiche der Konzentrationsabhängigkeit des Thermodiffusionskoeffizienten mit der des Selbstdiffusionskoeffizienten des Lösungsmittels bestätigten das Bild eines von der lokalen Reibung beeinflussten Thermodiffusionskoeffizienten. Aus den gemessenen Diffusionskoeffizienten können hydrodynamische Korrelationslängen berechnet werden, die der gleichen Konzentrationsabhängigkeit folgen wie die aus Streuexperimenten (Literaturdaten) bestimmte statische Korrelationslänge. Eine direkte Korrelation des Soret-Koeffizienten mit der statischen Korrelationslänge ist möglich. Mit Hilfe des Selbstdiffusionskoeffizienten und des osmotischen Drucks gelingt die Berechnung des Diffusionskoeffizienten für den gesamten Konzentrationsbereich.
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A Detailed Treatment of the Measurement of Transport Coefficients in Transient Grating Experiments
(2007)
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Marianne Hartung
- This thesis treats the measurement of transport coefficients in transient grating experiments and is organized into 3 parts. Part 1 provides a brief review of the thermodynamic-phenomenological theory relevant for a correct description of the Soret effect. It comprises the formulation of the first law in open systems, the calculation of the entropy production, and the derivation of the phenomenological equations. This part is based on the books by de Groot and Mazur and by Haase and contains also some own results. We have explicitely derived a relation between reversible work and dissipation function, if heat and mass are exchanged reversibly and irreversibly between the two homogenous phases of a non-isothermal heterogenous system. Moreover we have discussed in detail, whether Onsager coefficients are invariant against shifts of enthalpy or entropy zero. Furthermore some comments on recent literature work have been made, since thermodynamic principles are not always correctly incorporated. In parts 2 and 3 we have treated the measurement of heat, mass and thermal diffusion in transient grating experiments. In part 2 we have presented a two-dimensional model to account for the role of heat conducting walls in the measurement of heat transport and Soret effect driven mass transport in transient holographic grating experiments. Heat diffusion into the walls leads to non-exponential decay of the temperature grating. Under certain experimental conditions it can be approximated by an exponential function and assigned an apparent thermal diffusivity D_{th,app} <D_{th,s}, where D_{th,s} is the true thermal diffusivity of the sample. The ratio D_{th,app}/D_{th,s} depends on only three dimensionless parameters, d/l_s, k_s/k_w, and D_{th,s}/D_{th,w}. d is the grating period, l_s the sample thickness, k_s and k_w the thermal conductivities of sample and wall, respectively, and D_{th,w} the thermal diffusivity of the wall. If at least two measurements are performed at different d/l_s, both D_{th,s} and k_s can be determined. Instead of costly solving partial differential equations, the unknown parameters can be obtained by finding the zero of an analytic function. For thin samples and large grating periods, heat conduction into the walls plays a predominant role and consequently the concentration grating in binary mixtures is no longer one-dimensional. Nevertheless, the normalized heterodyne diffraction efficiency of the concentration grating remains unaffected and the true mass and thermal diffusion coefficient and the correct Soret coefficient are still obtained from a simple one-dimensional model. All theoretical predictions have been tested by experiments on pure and binary liquids over a wide range of grating periods and sample thicknesses. Excellent agreement has been found in all cases. A new transient grating technique for the measurement of heat, mass and thermal diffusion in liquids has been introduced in part 3. Similar to holographic grating experiments, a temperature grating is created in the sample. Thermal expansion transforms the temperature into a refractive-index grating, which is read by diffraction of a readout laser beam. In a multicomponent mixture an additional concentration grating is formed by thermal diffusion driven by the temperature gradients of the temperature grating. Differently to laser induced dynamic grating experiments we use Joule heating instead of optical heating. For that purpose we have built cuvettes which have a grating of transparent conducting strips on the inner side of one of their windows. If heated by an electric current a temperature grating will build up in the sample. Both, the heat equation and the extended diffusion equation, have been solved in two dimensions to allow for quantitative data analysis. Our apparatus and method of analysis have been validated by measurements of heat, mass and thermal diffusion in pure and binary liquids. Heat diffusion can be correctly determined as was shown for pure toluene, pure dodecane and the symmetric mixture of isobutylbenzene-dodecane. Mass and thermal diffusion was studied in the three symmetric mixtures of dodecane, isobutylbenzene and tetralin. The obtained diffusion and Soret coefficients agree with the literature values within the experimental errors. Uncompensated transient heating effects limit the resolution of the experimental technique.
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Über den Einfluss molekularer Parameter auf die Transporteigenschaften organischer Lösungsmittel
(2007)
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Gerhard Wittko
- In dieser Arbeit wird der Einfluss molekularer Parameter wie Masse und Trägheitsmoment auf Diffusion und Thermodiffusion binärer niedermolekularer Flüssigkeiten experimentell untersucht. Die verwendete Messtechnik beruht auf transienten holographischen Gittern. Die Soret-, Thermodiffusions- und Massendiffusionskoeffizienten von Mischungen bestehend aus Aceton, Benzol, Benzol-d1, 1,3,5-Benzol-d3, Benzol-d5, Benzol-d6, Benzol-13C6, Cyclohexan, Cyclohexan-d12, n-Hexan, Isobutylbenzol, Toluol, 1,2,3,4-Tetrahydronaphthalin, Dodekan und 1,6-Dibromhexan wurden bei einer Temperatur von 25°C gemessen. Zur Untersuchung der Temperaturabhängigkeit des Soretkoeffizienten und seines Isotopeneffekts wurden für die Mischungen der verschiedenen Benzolen und des 1,6-Dibromhexan in Cyclohexan und Cyclohexan-d12 zusätzlich Messungen im Temperaturintervall von 15°C bis 35°C durchgeführt. Der Isotopeneffekt des Soretkoeffizient bei Perdeuterierung des Cyclohexans ist für alle untersuchten Mischungen unabhängig von der Konzentration und mit Ausnahme des polaren Acetons in etwa gleich groß. Die Temperaturabhängigkeit des Soretkoeffizienten ist für die untersuchten Mischungen im betrachteten Temperaturintervall linear und variiert mit der Konzentration. Der Isotopeneffekt des Soretkoeffizienten bei Perdeuterierung des Cyclohexans ist temperaturunabhängig. In der Mischung Benzol in Cyclohexan wird eine Konzentration gefunden, bei welcher der Soretkoeffizient endlich und temperaturunabhängig ist. Der Soretkoeffizient kann in zwei additive Beiträge aufgespalten werden. Der erste Beitrag ist der konzentrations- und temperaturabhängige chemische Beitrag. Er lässt sich in eine von der Konzentration abhängige Funktion, die mit einem temperaturabhängigen Amplitudenfaktor versehen wird, faktorisieren. Das Verschwinden der konzentrationsabhängigen Funktion, und somit des chemischen Beitrags, führt zu dem in dieser Arbeit erstmals beschriebenen temperaturunabhängigen Fixpunkt. Der zweite Beitrag ist der Isotopenbeitrag, der unabhängig von der Konzentration und der Temperatur ist. Er besteht aus zwei Summanden, von denen der eine von der Masse, der andere von den Trägheitsmomenten der Komponenten der Mischung abhängt. Auch Literaturdaten können über den gesamten Konzentrations- und Temperaturbereich sehr gut mit vorgeschlagenen Separationsansatz beschrieben werden. Für alle betrachteten Mischungen ist der konzentrationsunabhängige Amplitudenfaktor etwa gleich groß und meist wird ein temperaturunabhängiger Fixpunkt gefunden. Die Ergebnisse zeigen, dass nicht die sich mit der Temperatur ändernde Konzentration, bei der der Soretkoeffizient verschwindet, sondern die Konzentration des temperaturunabhängigen Fixpunktes besonders ausgezeichnet ist. Weiterhin wird eine einfache additive Mischungsregel für den Soretkoeffizienten untersucht, die nur auf Eigenschaften der Reinsubstanzen der Mischung basiert. Für äquimolare Mischungen, die näherungsweise ideal sind, können die einzelnen Substanzen nach diesem Konzept in einer Reihe ansteigender Thermophobie angeordnet werden. Es wird eine gute Übereinstimmung zwischen vorhergesagten und gemessenen Soretkoeffizienten gefunden. Andererseits wird gezeigt, dass dieses Konzept nicht zur Vorhersage der Konzentrationsabhängigkeit des Soretkoeffizienten geeignet ist. Der Diffusionskoeffizient ändert sich bei Isotopensubstitution an einer Komponente nur marginal. Die Diffusionskoeffizienten der beiden Mischungen unterscheiden sich über den gesamten Konzentrationsbereich um einen konstanten Faktor. Die geringe Änderung von wenigen Prozent kann mit der kinetischen Theorie erklärt werden, die jedoch keine Auskunft über die Größe des Diffusionskoeffizienten gibt. Darüber liefert für die Grenzfälle unendlicher Verdünnung trotz der vergleichbaren molaren Volumina der Komponenten der Mischungen die Stokes-Einstein Gleichung eine recht gute Abschätzung, solange das gelöste Molekül kleiner ist als ein Lösungsmittelmolekül. Sie ist jedoch ungeeignet, den beobachteten Isotopeneffekt zu erklären. Der Isotopeneffekt des Thermodiffusionskoeffizienten variiert mit der Konzentration und ist proportional zum Diffusionskoeffizienten, so dass sich der konstante Isotopeneffekt des Soretkoeffizienten ergibt. Es zeigt sich, dass sich die thermophoretische Kraft auf ein einzelnes Cyclohexan-Molekül, das in einer beliebigen anderen Flüssigkeit gelöst ist, bei Perdeuterierung dieses Cyclohexan-Moleküls immer um den gleichen Betrag ändert, egal, wie groß die thermophoretische Kraft vorher war. Auch für den Fall eines beliebigen in Cyclohexan gelösten Moleküls, ergibt sich bei Perdeuterierung des Lösungsmittels Cyclohexan immer die gleiche Änderung der thermophoretischen Kraft, wieder unabhängig von der Größe der Kraft zuvor. In beiden Fällen ist die Änderung der thermophoretischen Kraft betragsmäßig gleich groß, aber von unterschiedlichem Vorzeichen.
