OPUS 4 | Physik

Der Einfluss zusätzlicher Fallenzustände auf die Transporteigenschaften niedermolekularer Lochleiter und Hybrid-Solarzellen (2003)

Claus Jäger

Im Rahmen dieser Arbeit sollte untersucht werden, inwieweit sich die Beweglichkeit von niedermolekularen Lochleitern auf der Basis von Triphenyldiaminen durch Zumischen von zusätzlichen Fallenzuständen manipulieren und mit der Modellvorstellung des Hopping-Transports beschreiben lässt. Die Materialmischungen sollten dann in Hybrid-Solarzellen eingebaut werden und so der Einfluss der Ladungsträgerbeweglichkeit auf die photovoltaischen Parameter bestimmt werden. Die Time-of-Flight-Messungen konnten an einer Vielzahl von Lochleitermischungen durchgeführt werden, wobei die Fallenkonzentration und -tiefe variiert wurden. Es zeigte sich beim reinen Matrixmaterial DMe-TPD, dass ausschließlich das Hopping-Modell die Daten gut beschreiben kann, da die Steigungen im Nachtransitbereich so groß sind, dass das Steigungskriterium von -2 für das CTRW- und Multiple-Trapping-Modell nicht erfüllt ist. Bei Dotierung mit tiefen Fallen (NTDATA) wurde mit zunehmender Konzentration ein Übergang von dispersivem zu nicht-dispersivem Ladungsträgertransport beobachtet, wobei sich auch das Verhalten der Steigungswerte im Vor- und Nachtransitbereich der Transienten ändert. Bei dispersivem Transport ist die Feldabhängigkeit gering, während bei hohen Fallenkonzentrationen c eine deutliche Feldabhängigkeit nachzuweisen ist. Die Beweglichkeit lässt sich durch Dotierung mit NTDATA im Vergleich zum reinem Material um bis zu vier Größenordnungen erniedrigen, was eine Anwendung dieser Lochleitersysteme in Hybrid-Solarzellen möglich macht. Über temperaturabhängige Messungen konnten die charakteristischen Parameter im Hopping-Modell bestimmt werden. Die energetische Breite sigma weist eine logarithmische Abhängigkeit von der Fallenkonzentration auf. Im Rahmen des Hoesterey-Letson-Formalismus konnten die Messdaten gut beschrieben werden und es zeigt sich, dass sich die gesamte energetische Breite der Zustandsdichte aus Wirt- und Gastmolekülen weitestgehend durch eine effektive Breite sigma-eff charakterisieren lässt. Ebenso wurden die Grenzen dieses Modells dargestellt, da bei flachen Fallen die angewandte Näherung ungültig wird und die Voraussage der c-1-Abhängigkeit der Beweglichkeit im Experiment nicht mehr beobachtet wird. Am System mit tiefen Fallen (NTDATA) wurde in Übereinstimmung mit der Literatur eine überlineare Konzentrationsabhängigkeit der Beweglichkeit nachgewiesen. Als Grund wurde hierfür der Übergang von der dispersiven zur nicht-dispersiven Transientenform identifiziert. Eine sehr gute Übereinstimmung mit den experimentellen Daten ergab sich mit der neueren EMA-Theorie. Der Verlauf der konzentrationsabhängigen Beweglichkeiten für unterschiedliche Fallentiefen konnte bis auf die Abweichungen durch die dispersiven Transienten bei NTDATA hervorragend wiedergegeben werden. Im fallendominierten Bereich ergibt sich als Grenzfall die c-1-Abhängigkeit des HLF. Die temperaturabhängigen Nullfeldbeweglichkeiten für NTDATA konnten im Rahmen der Messgenauigkeit gut simuliert werden. Dabei zeigte sich sowohl im Experiment als auch in der Theorie unterhalb der kritischen Temperatur Tcr ein verändertes Steigungsverhalten. Der einzig frei wählbare Parameter ist die energetische Unordnung der Fallenzustände sigma1, die mit höherer Fallenkonzentration zunimmt. Die in diesem Rahmen erweiterte Hoesterey-Letson-Gleichung konnte ebenfalls gut auf die Messdaten angewandt werden und beschreibt diese in einem weiten Konzentrationsbereich. Insbesondere für höheren Fallendichten von NTDATA nimmt in der Theorie die effektive Breite sigma-eff im Vergleich zu den gemessenen Werten schneller ab, da der Beitrag des Interfallentransports in der Simulation überschätzt wird bzw. die Bestimmung von sigma-eff im Experiment durch lineare Regression nicht eindeutig ist. Die Anwendung der molekular-dotierten Photoleiter in Hybrid-Solarzellen zeigte einen zunächst unerwartet geringen Zusammenhang zwischen Beweglichkeit und den charakteristischen Kenngrößen der Solarzelle. Der Grund hierfür liegt darin, dass im Vergleich zu den Time-of-Flight-Messungen bei der photovoltaischen Charakterisierung eine deutlich höhere Ladungskonzentration im Lochleiter vorliegt, die eine Besetzung der zusätzlichen Fallenzustände verursacht. Da diese so den Transport nicht verlangsamen können, ist die effektive Beweglichkeit deutlich erhöht. Intensitätsabhängige Messungen an den Solarzellen zeigen, dass ausschließlich monomolekulare Rekombination während des Transports stattfindet und die Fallenzustände deshalb nicht als Rekombinationszentren wirken. Damit konnte in dieser Arbeit erstmals eindeutig nachgewiesen werden, dass eine durch Fallen reduzierte Beweglichkeit nicht der limitierende Faktor bei der Solarzelleneffizienz ist, solange keine zusätzlichen bimolekularen Rekombinationsprozesse im Material stattfinden.

Magnetooptische Untersuchungen an Halbleitersystemen mit reduzierter Dimensionalität (2004)

Jens Fürst

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der magnetooptischen Untersuchung von niedrigdimensionalen Halbleiterstrukturen, bestehend aus III-V und IV-VI Halbleiternsystemen. Als Vertreter der III-V Halbleiter stehen InAs Quantenpunktproben zur Verfügung. Die elektronischen Eigenschaften der InAs Quantenpunkte werden mit Hilfe von Photolumineszenz- und Hanle-Effekt-Messungen analysiert. Dabei wird der Einfluss einer Vielzahl von Probenparametern wie Dotierung und Zusammensetzung der Quantenpunkte sowie des Matrixmaterials auf die Elektronenspinlebenszeit untersucht. Grundlegende Analysen werden an dem ternären IV-VI Materialsystem PbSeTe durchgeführt. Bei der Entstehung von PbSe Quantenpunkten in PbEuTe Matrix ist es nicht auszuschließen, dass es an der Grenzfläche der Quantenpunkte und des Matrixmaterials zu Durchmischungen dieser beiden Materialien kommt und sich dadurch das System PbSeTe bildet. Deshalb werden die Bandparameter dieses Mischkristalls in einer Probenserie von reinem PbSe zu reinem PbTe mit Hilfe von Magnetotransmissionsmessungen und kohärenten anti-Stokes Ramanstreuung bestimmt. Zur Untersuchung der Emission von PbSe Quantenpunkten sind diese in einen vertikalen Resonator eingebracht. Das von diesen nulldimensionalen Systemen emittierte Licht wird mit der emittierten Strahlung von Resonatoren mit zweidimensionalen und dreidimensionalen aktiven Zonen verglichen. In weiteren Experimenten werden vertikal emittierende Laserstrukturen in einem Spektralbereich nahe 8 Mikrometer bei kontinuierlicher und gepulster Anregung untersucht. Dabei zeigen sich sehr schmale Emissionslinien. In einem longitudinalen Magnetfeld konnte aufgrund der kleinen Halbwertsbreite des emittierten Lichtes eine Aufspaltung beobachtet werden.

Untersuchungen zur Diffusion und Reaktion von Kohlenstoff auf Nickel- und Eisenoberflächen sowie von Beryllium auf Wolfram (2004)

Almut Wiltner

Die chemische Wechselwirkung und die Diffusion von dünnen C-Schichten auf Ni- und Fe-Oberflächen sowie von Be-Schichten auf polykristallinen W-Substraten werden mit der oberflächensensitiven Analysemethode Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) untersucht. Dabei erfolgt die Schichtdeponierung aus der Gasphase durch Elektronenbeschuß eines Graphitstabs bzw. von metallischem Be, das in einem BeO-Heiztiegel vorliegt. Die C-Schichten werden auf Ni(100), Ni(111) und Fe(110) deponiert. Diese Substratoberflächen repräsentieren sowohl die dichtesten als auch offene Atomanordnungen. Die Bildung der entsprechenden Ni- und Fe-Carbide verläuft in einer endothermen Reaktion. Die Carbidbildung und C-Diffusion werden vom untersuchten Substrat und der jeweiligen Oberflächenatomanordnung beeinflußt. Die bei Raumtemperatur aufgebrachten C-Schichten werden mit XPS analysiert. Im C 1s-Signal wird hauptsächlich elementarer C nachgewiesen. Dieser nicht reagierte C besteht aus dem graphitischen und dem ungeordneten Anteil. Obwohl die Carbidbildungsreaktionen endotherm sind, wird auf allen untersuchten Substratoberflächen zusätzlich ein Carbidanteil nachgewiesen. Dieser Anteil ist auf das unmittelbare Interface limitiert und wird mit der Bildung eines Oberflächencarbids erklärt. Die C-Schichten werden nachfolgend geheizt. Dabei werden zwei experimentelle Verfahren angewandt. Im Verfahren I werden die Proben in Schritten von 50 bzw. 100 K bis zu einer Temperatur von 970 K für jeweils 10 bzw. 30 Minuten geheizt. Nach Abkühlung auf Raumtemperatur werden die Systeme nach jedem Heizschritt mit XPS analysiert. Im thermischen Verhalten zeigen sich dabei verschiedene Phasen. Das anfänglich gebildete Carbid wird zunächst zersetzt (Phase I, 370-570 K), die C 1s-Signalintensität des elementaren C-Anteils nimmt entsprechend zu. Im weiteren Temperaturverlauf wird die Phase II (>370 K) identifiziert. In dieser Phase nimmt der ungeordnete C-Anteil ab, die Signalintensität des graphitischen Anteils steigt entsprechend an. Diese Reaktion wird als Umordnungsreaktion des elementaren C-Anteils bezeichnet. Phase I und II werden auf allen Substratoberflächen im gleichen Temperaturbereich beobachtet. In Abhängigkeit von Substrat und der untersuchten Oberfläche setzt die C-Diffusion (Phase III) ein. Auf Fe(110) die C 1s-Signalintensität bei 620 K ab, gefolgt von Ni(100) bei 670 K und Ni(111) bei 770 K. Der C-Verlust innerhalb dieser Phase führt zu einer Abnahme des C 1s-Signals innerhalb von 200 K. An der Oberfläche ist nach diesem Temperaturbereich eine C-Restbedeckung von weniger als einer Monolage nachweisbar. Zur Ermittlung der kinetischen Parameter (Aktivierungsenergien) für die identifizierten Phasen werden C-Schichten im Heizverfahren II untersucht. Dabei werden die jeweiligen Systeme für mehrere Stunden bei ausgewählten Temperaturen gehalten und dabei mit XPS analysiert. In diesem experimentellen Heizverfahren kann zusätzlich die endotherme Carbidbildungsreaktion, die im Verfahren I nicht eindeutig zu identifizieren ist, charakterisiert werden. Die in beiden Verfahren ermittelten Reaktionen werden sowohl vom untersuchten Substrat als auch von der vorliegenden Struktur beeinflußt. Da die gebildeten Carbide durch die Einlagerung von C-Atomen in das Metallatomgitter entstehen, geht diese Reaktion mit der C-Diffusion einher. Die Be-Schichten werden auf polykristalline W-Substrate deponiert. Das Be 1s-Signal weist hauptsächlich metallisches Be auf. Bereits bei Raumtemperatur wird sowohl im Be 1s- als auch im W 4f-Signal eine Be-W-Mischphase nachgewiesen. Diese Mischphase wird mit der Bildung einer Oberflächenlegierung erklärt. Im Be 1s-Signal wird außerdem ein oxidischer Anteil nachgewiesen. Das thermische Verhalten der Be-Schichten ist abhängig von der anfänglich deponierten Schichtdicke. Dünne Filme (bis 1.2 nm) weisen bis 970 K eine konstante Schichtdicke auf. Werden Be-Schichten mit einer anfänglichen Dicke von 1.2-3.0 nm aufgebracht, nimmt die Be-Menge ab 670 K innerhalb weniger Minuten deutlich ab. Die nach den Heizschritten bis 970 K an der Oberfläche verbleibende Be-Schichtdicke (1.0-.2 nm) ist mit den zuvor erwähnten dünnen Filmen vergleichbar. Be-Schichten mit einer anfänglichen Dicke von mehr als 3.0 nm zeigen eine wesentlich langsamere Abnahme der Schichtdicke bei vergleichbaren Temperaturen. Nach dem letzten Heizschritt bei 970 K ist die verbleibende Schichtdicke größer als 1.4 nm. Unabhängig von der Schichtdicke nimmt die Intensität des Legierungsanteils im Be 1s- und W 4f-Signal ab 670 K zu. Das stöchiometrische Verhältnis des Legierungsanteils in beiden Signalen deutet auf die Bildung von Be(2)W(1) hin. Nach Abschluß der Heizexperimente weisen Tiefenprofile auf eine Be-Diffusion, die auf die Be-W-Mischphase begrenzt ist, hin. Der Verlust des Be wird entsprechend mit der Be-Desorption erklärt.

Dynamik und thermische Diffusion von Solitonen in ein- und zweidimensionalen Heisenbergmagneten (2005)

Christian Joachim Schuster

Gegenstand dieser Arbeit ist die themische Diffusion von einer solitären Welle auf der anisotropen Easy-Axis-Heisenbergspinkette (HSK) mit nächster Nachbarwechselwirkung. Die Form des Solitons wird durch die 1-Soliton-Lösung der anisotropen Landau-Lifshitz-Gleichung beschrieben. Die Ankopplung des Systems an ein Wärmebad wird durch weißes Rauschen und Gilbert-Dämpfung modelliert. Das Rauschen verursacht Veränderungen in der Struktur und Position des Solitons und produziert Magnonen. Unter Verwendung kollektiver Variablen beschreiben wir diese Effekte und vernachlässigen Magnonen (d.h. wir verwenden die sogenannte adiabatische Approximation). Wir stellen die stochastischen Bewegungsgleichungen auf, welche wir sowohl analytisch als auch numerisch lösen. Wir treffen Vorhersagen für das zeitlische Verhalten der Mittelwerte und Varianzen der kollektiven Variabeln und überprüfen diese durch Spin-Dymamik-Simulationen. Für die Position des Solitons finden wir eine sehr gute Übereinstimmung zwischen Simulationen und den theoretischen Ergebnissen, wohingegen wir für die anderen kollektiven Variablen eine Abweichung zwischen Simulationen und Theorie feststellen. Die stochastische Dynamik der Position zeigt die Eigenschaften Brownscher Bewegung und der Superdiffusion. Diese Ergebnisse stimmen qualitativ mit denen des isotropen Systems überein. In dieser Arbeit haben wir insbesondere untersucht, wie die Anisotropie in die stochastischen Bewegungsgleichungen eingeht und die sich daraus ergebenden änderungen im diffusiven Verhalten des Solitons. Weiterhin unteruchen wir dynamische topologische Solitonen in klassischen zweidimensionalen Easy-Axis-Heisenbergmagneten. Die Eigenschaften solcher Solitonen behandeln wir sowohl analytisch im Kontinuumslimit als auch numerisch mit Spindynamiksimulationen im diskreten System. In den Simulationen wird eine Kreisbewegung des Solitons beobachtet. Diese Kreisbewegung wird durch die Anregung von internen Magnonenmoden im Soliton erklärt.

Granulare Dynamik unter dem Einfluss einer horizontalen Oszillation -- Vergleich zwischen Experiment und Simulation (2005)

Tobias Schnautz

Um ein grundlegendes Verständnis granularer Verhaltensweisen zu erlangen, wird das dynamische Verhalten eines Granulats unter dem Einfluss einer horizontal zirkularen Oszillation untersucht. Dazu wird jeweils eine Monolage von Kugeln in einer kreisförmigen Schale betrachtet. Um die Dynamik der Kugeln untersuchen zu können, werden ihre Positionen bei den Messungen computerunterstutzt erfasst. In Abhängigkeit der Fülldichte und der Amplitude können drei Phasen verifiziert werden, die aufgrund des jeweiligen Kugelverhaltens als plastische, fluidartige oder festkörperartige Phase bezeichnet werden. Sowohl der Übergang von der plastischen in die fluidartige Phase als auch der Übergang von der fluidartigen in die festkörperartige Phase kann entweder durch Erhöhung der Fülldichte oder der Amplitude erreicht werden. Die Fluidisierung, d.h. der Übergang von der plastischen in die fluidartige Phase ist sprunghaft und hysteretisch. Die Kristallisation, d.h. der Übergang von der fluidartigen in die festkörperartige Phase ist kontinuierlich. In beiden Fällen verschiebt sich der für den Übergang kritische Wert der Fülldichte mit wachsender Amplitude zu kleineren Werten. Weiterhin werden zwei Segregations- bzw. Transporteffekte vorgestellt, die auffällige Ähnlichkeit zu dem Paranusseffekt und dem umgekehrten Paranusseffekt zeigen: In das Granulat eingebrachte Fremdkörper geringer Dichte und kleinen Durchmessers tendieren dazu, zum Rand der Schale zu wandern. Dieser Effekt wird als horizontaler Paranusseffekt bezeichnet. Fremdkörper hoher Dichte und großen Durchmessers bevorzugen die Migration in Richtung des Schalenzentrums. Diesen Effekt bezeichnen wir als umgekehrt horizontalen Paranusseffekt. Sowohl beim Paranusseffekt als auch beim horizontalen Paranusseffekt wandern die Fremdkörper in Bereiche geringer lokaler Packungsdichte, während sie bei dem jeweils umgekehrten Effekt in Gebiete hoher lokaler Packungsdichte gedrängt werden. Die horizontalen Transporteffekte werden in Abhängigkeit der Teilcheneigenschaften Durchmesser und Dichte, der Anregungsparameter Amplitude und Frequenz sowie der Fülldichte untersucht. Bei Variation der Fülldichte und der Amplitude stellt sich heraus, dass für das Auftreten beider Effekte die Fülldichte der den Fremdkörper umgebenenden Kugeln einen kritischen Wert überschreiten muss. Dieser sinkt mit wachsender Amplitude und ist unabhängig von der eingestellten Frequenz. Unterhalb der jeweils kritischen Fülldichten zeigen die Fremdkörper keine gerichtete Migration in der Schale. Die kritische Fülldichte für einen zum Schalenrand migrierenden Fremdkörper fällt mit der kritischen Fülldichte für die Fluidisierung der Kugeln zusammen. Demnach kann der horizontale Paranusseffekt sowohl in der fluidartigen als auch in der festkörperartigen Phase beobachtet werden. Die kritische Fülldichte für die Migration großer Kugeln hoher Dichte in Richtung des Schalenzentrums ist mit der kritischen Fülldichte für den Phasenübergang von der fluidartigen in die festkörperartige Phase verknüpft. Der Transport eines zum Schalenzentrum wandernden Fremdkörpers ist nur dann zu beobachten, wenn sich die den Fremdkörper umgebenden Kugeln im festkörperartigen Zustand befinden. Zur Erkundung der für die genannten Phänomene relevanten Parameter werden numerische Simulationen durchgeführt. Darin wird die Dynamik rollender Kugeln auf ein „modifiziertes“ System harter, rotationsfrei rutschender Scheiben übertragen. Die Modifikation des Scheibensystems besteht darin, die durch die Bewegung der Schale hervorgerufene Beschleunigung einer Kugel auf die Scheiben zu übertragen. Anhand des Vergleichs von numerischen und experimentellen Ergebnissen wird überprüft, ob mit einer solchen Vereinfachung das Verhalten rollender Kugeln zufriedenstellend beschrieben werden kann. Bei quantitativer Übereinstimmung der Ergebnisse von Experiment und Simulation werden die für den beobachteten Effekt relevanten Parameter extrahiert.

Inter- und Intramolekulare Aggregatbildung in Poly(p-Phenylen-Vinylen): photophysikalische und elektrische Eigenschaften (2005)

Stefan Forero

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Aufklärung der intra- und intermolekularen Struktur des konjugierten Homopolymers Poly(p-Phenylen-Vinylen) (PPV). Dieses ist selbst unlöslich und wird über die thermische Konversion eines leicht zu verarbeitenden Präkursorpolymers hergestellt. Seit etwas mehr als einem Jahrzehnt werden die chemischen und physikalischen Eigenschaften von PPV extensiv untersucht und das Polymer vor allem in optoelektronischen und photovoltaischen Bauelementen eingesetzt. Dennoch ist bis heute die sich aus dem Präkursor ergebende intra- und intermolekulare Struktur von PPV weitestgehend unbekannt, so daß die photophysikalischen Eigenschaften des Polymers ungeklärt bleiben. Um die Funktionsweise von elektronischen Bauelementen aus organischer Materie zu verstehen, ist es allerdings von fundamentaler Bedeutung, die Geometrie der Moleküle und deren Anordnung im Material zu kennen. Ziel der vorliegenden Untersuchung war es mittels Infrarot- und Raman-Spektroskopie (Ir, Rm) und Ultraviolett/sichtbare- und Photolumineszenz-Spektroskopie (Uv-Vis, Pl) die intra- und intermolekulare Struktur von PPV aufzuklären. Neben dem Homopolymer wurden auch systematisch substituierte Copolymerderivate charakterisiert. Mit den Ergebnissen aus der Spektroskopie wurde auf einer qualitativen Ebene versucht, die elektrischen Eigenschaften von Polymerbauelementen zu verstehen. Die photophysikalischen und elektrischen Eigenschaften von PPV werden üblicherweise im Rahmen des Modells einer Verteilung von pi-konjugierten Segmenten der Länge ld auf Polymerkettensegmenten der Länge ls interpretiert [Mul99]. Im Gegensatz hierzu gibt es spektroskopische Untersuchungen, die zeigen, daß sich die Delokalisationslänge der pi-Elektronen lc in arylbasierten Oligomeren auf die aromatischen Einheiten beschränkt (lc < ld) [Hern94]. An diesem Punkt setzt die vorliegende Arbeit an und die Ergebnisse aus der Spektroskopie deuten darauf hin, daß die photophysikalischen und elektrischen Eigenschaften maßgeblich durch den intermolekularen Abstand gesteuert werden und nicht durch die intramolekulare Konjugation. Der Interkettenabstand kann durch äußere Einflüsse oder mittels Substituenten eingestellt werden, während die intramolekulare Konformation durch den Präkursor festgelegt wird und trans-cisoid ist. Damit ist PPV ein molekulares System, in welchem die pi-Elektronen weitestgehend auf den Phenylen und Vinylen-Einheiten lokalisiert bleiben und der Ladungstransport im wesentlichen von Kette zu Kette stattfindet und demnach abhängig vom intermolekularen Abstand ist.

Magnetooptische Untersuchungen an ferromagnetischen GaMnAs-Epitaxieschichten (2006)

Ralf Lang

Die ferromagnetische Phase von dünnen GaMnAs-Epitaxieschichten, die auf GaAs-Substrat aufgebracht sind und einen Mangan-Gehalt von 1,4-8,5% besitzen werden mit Hilfe des magnetooptischen Kerr-Effektes (MOKE) und des magnetischen Zirkular-Dichroismus (MCD) untersucht. Der Temperaturbereich erstreckt sich dabei von 1,9K bis zu 100K und das senkrecht zur Schichtebene orientierte Magnetfeld liegt zwischen -5 und +5 kOe. Um sowohl den MOKE als auch den MCD zu analysieren, wurde ein Modell einer parabolischen Interband dielektrischen Funktion entwickelt, das Beiträge vom schweren- und leichten-Loch-Valenzband sowie vom „Split-Off“-Valenzband und Leitungsband besitzt und ausserdem die Moss-Burstein-Verschiebung berücksichtigt. Die Besetzung der spin-aufgespaltenen Valenzbänder wurde durch die Betrachtung des Fermi-Niveaus der Löcher explizit mit berücksichtigt. Für die Austausch-Wechselwirkung zwischen Mangan-Spins und Löchern wurde eine Molekularfeld-Näherung verwendet, wie sie bei verdünnt magnetischen Halbleitern üblich ist. Die Anpassungsrechungen an die experimentellen Daten ergaben einen Leitungsband-Austauschparameter von zwischen 0,22 und 0,33 eV und einen Valenzband-Austauschparameter zwischen 0,6 und 2,3 eV, abhängig von der Löcherdichte und der Mangan-Konzentration. Diese Werte sind nahe bei denjenigen der II-Mn-VI Halbleiter, allerdings ist das Vorzeichen des Valenband-Austauschparameters umgekehrt verglichen mit den II-Mn-VI-Proben. Das bedeutet, dass ein ferromagnetischer Austausch zwischen Mangan-Spins und freien Löchern im GaMnAs-System vorliegt. Die quantitative Auswertung der wellenlängenabhängigen MOKE- und MCD-Daten führt zur Einführung eines dispersionslosen Leitungsband-Niveaus. Aus den Messungen der Hyterese konnten die Curie-Temperaturen, Koerzitiv-Felder und die kubischen Anisotropie-Konstanten bestimmt werden.

Entwicklung eines UV-Lasertransmitters und Aufbau eines flugzeuggetragenen DIAL für Ozonmessungen in der Troposphäre (2005)

Alexander Meister

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein flugzeuggetragenes DIAL-System mit einem optisch parametrischen Oszillator (OPO) als Lasertransmitter entwickelt, mit dem es möglich ist, die räumliche Ozonverteilung in der unteren Troposphäre zu bestimmen. Die räumliche Auflösung beträgt dabei bis zu 220 m vertikal und 600 m horizontal. Das System ist mit einem Stromverbrauch von typischerweise 1100 W und einer Gesamtmasse von 270 kg sehr kompakt, was für die Integration in ein einmotoriges Flugzeug wie die DLR Cessna 208 Grand Caravan notwendig ist. Es wurde speziell für dieses System eine neue, über den Bereich von 281 bis 300 nm kontinuierlich durchstimmbare “all solid state” Laserlichtquelle auf Basis eines KTP OPO mit intracavity Summenfrequenzmischung (SFM) entwickelt. Die spektrale Breite im UV ist kleiner als und die Divergenz kleiner als 0,8 mrad. Die Pumpquelle für den OPO ist ein blitzlampengepumpter Nd:YAG Laser mit Injection Seeding und einer Repetitionsrate von 10 Hz. Die durchschnittliche Pulsenergie beträgt 11 mJ wobei das gemessene Maximum bei etwa 14 mJ liegt. Die Vorteile gegenüber anderen Laseremittern liegen in seiner geringen Abmessung (20x17x10 cm³), der Stabilität und der vergleichsweise hohen optischen Effizienz von 3,5 %. Es wurden erste Bodenmessungen am DLR in Oberpfaffenhofen und zwei sehr erfolgreiche Flugzeugkampagnen im süddeutschen Raum und Österreich durchgeführt. Detektiert wurden dabei die elastische Rückstreuung bei 355 nm zur Aerosolüberwachung, sowie das zurückgestreute UV-Signal bei 287 und 296 nm für die Ozonmessung. Bei diesen Sondierungen hat das System sehr eindrucksvoll seine Zuverlässigkeit in Bezug auf Ausgangsleistung und Wellenlängenstabilität des OPO unter Beweis gestellt. Es hat ebenso demonstriert, dass damit großräumige zweidimensionale Schnitte der O3-Konzentration durch die Atmosphäre mit einem Gesamtfehler von deutlich unter 10 % gemessen werden können. Der statistische Fehler der Messungen beträgt dabei in einer Entfernung von 1,5 km unterhalb der Flughöhe etwa 4 % wobei der systematische Fehler mit kleiner 5,5 % berechnet wurde. Es konnte ebenfalls gezeigt werden, dass die während des Fluges gemessenen Ozonkonzentrationen mit den Werten von Bodenmessstationen sehr gut übereinstimmen. Somit steht ein neues, im Vergleich zu den bisher existierenden Instrumenten erheblich kompakteres Messsystem mit deutlich verbesserter räumlicher Auflösung zur Verfügung. Dadurch wird es zu einer sehr guten Ergänzung für andere Messinstrumente, um aktuelle Fragen bezüglich der Troposphäre beantworten zu können.

Holographische Datenspeicherung in nanostrukturierten azobenzolhaltigen Polymeren (2006)

Michael Häckel

In der vorliegenden Arbeit werden verschiedene Diblock-Copolymere mit azobenzolhaltigen Seitenketten auf ihr Potential für Anwendungen als wiederbeschreibbares Medium für die holographische Datenspeicherung untersucht. Die Seitenketten dieser Polymere können durch Bestrahlung mit Licht angeregt und umorientiert werden. Infolge der Anisotropie der Seitenketten führt die Umorientierung in den beleuchteten Bereichen des Materials zu Doppelbrechung und damit zu einer räumlichen Brechungsindexmodulation für polarisiertes Licht. Bei Blockcopolymeren tritt Mikrophasenseparation auf. Diese ermöglicht im räumlichen Mittel eine Verdünnung der Azobenzolfarbstoffe bei gleichbleibend hoher lokaler Konzentration in den eingeschlossenen Minoritätsphasen. Die makroskopische Verdünnung ist zur Reduzierung des Absorptionskoeffizienten notwendig, damit das zum Schreiben verwendete Licht Proben mit einer Dicke im Bereich von 1 mm durchdringen kann. Eine hohe lokale Konzentration ist andererseits für die Stabilisierung der eingeschriebenen Information notwendig. Es ist bekannt, dass in azobenzolhaltigen Homopolymeren und statistischen Copolymeren eine stabile Orientierung bei gleichzeitiger schneller lichtinduzierter Umlagerung durch flüssigkristalline Phasen erreicht werden kann. Um festzustellen, ob die kooperative Umorientierung der Seitenketten und ihre gegenseitige Stabilisierung auch in den Minoritätsphasen von Blockcopolymeren auftreten, wurden solche Blockcopolymere untersucht, die in den Seitenketten des photoadressierbaren Blocks methoxysubstituierte Azobenzolgruppen und nichtabsorbierende Dreikernmesogene in unterschiedlichem Verhältnis enthielten. Mit zunehmendem Anteil der mesogenen Seitenketten stieg trotz des gleichzeitig abnehmenden Anteils der Farbstoffgruppen die erreichbare Brechungsindexmodulation eingeschriebener holographischer Gitter an. Damit konnte gezeigt werden, dass sich auch in Blockcopolymeren die mesogenen Seitenketten gemeinsam mit den Farbstoffgruppen umorientieren lassen. Mit steigendem Mesogenanteil stieg die Stabilität der eingeschriebenen Gitter ebenfalls an. Ab einem Anteil von 35 mol-% mesogenen Seitenketten im photoadressierbaren Block war diese so hoch, dass innerhalb eines Zeitraumes von zwei Jahren keine Relaxation der eingeschriebenen Orientierung beobachtet wurde. Nachdem an Gittern, deren Dicke wesentlich größer als die Gitterperiode ist, nur dann Beugung auftritt, wenn die Bragg-Bedingung erfüllt ist, können mehrere Hologramme an der selben Stelle des Mediums eingeschrieben und unabhängig voneinander wieder gelesen werden. Dadurch erhält man zu den üblichen zwei Dimensionen eines flächigen optischen Datenspeichers den Winkel als dritten Freiheitsgrad. An 1,1 mm dicken Spritzgussproben von Mischungen aus einem Blockcopolymer und Polystyrol wurden Experimente zum Winkelmultiplexing einfacher holographischer Gitter durchgeführt. Es gelang, sowohl überlagerte Intensitätsgitter als auch überlagerte Polarisationsgitter einzuschreiben. In azobenzolhaltigen Polymeren wächst die Brechungsindexmodulation holographischer Gitter extrem nichtlinear mit der Belichtungszeit an. Dennoch konnten in der Praxis Intensitätsgitter mit gleicher Belichtungszeit eingeschrieben werden, die am Ende der Einschreibvorgänge nahezu identische Beugungseffizienzen aufwiesen. Bis zu 200 holographische Intensitätsgitter konnten an der selben Stelle des Materials erzeugt werden. In Mischungen von Polystyrol mit Blockcopolymeren, die nichtabsorbierende mesogene Seitenketten oder mesogene Farbstoffgruppen enthielten, wurde sowohl bei einzelnen Hologrammen als auch im Fall mehrerer überlagerter Gitter eine sehr gute Stabilität beobachtet. Als nächsten Schritt hin zur Speicherung realer Daten wurden ausgedehnte Hologramme von zweidimensionalen Testbildern gespeichert. Mehrere dieser Hologramme konnten ebenfalls erfolgreich an der selben Stelle unter unterschiedlichen Winkeln geschrieben und rekonstruiert werden. Die Umorientierung von Azobenzolseitenketten ist reversibel. Die Materialien sind daher wiederbeschreibbar. Es konnte ein geeignetes Verfahren entwickelt werden, das es ermöglicht, Hologramme auf rein optischem Wege nahezu vollständig zu löschen und das Medium mehrere tausend Male wiederzubeschreiben. Zum Löschen wurde jeweils ein zweites holographisches Gitter verwendet, das zu dem ursprünglich eingeschriebenen um 180° phasenverschoben war. Dadurch wurde die Information bereits nahezu vollständig gelöscht. Anschließend wurde mit einem einzelnen Laserstrahl, dessen Polarisation um 90° gedreht war, nachbelichtet, um die Farbstoffgruppen wieder in die Polarisationsrichtung der Schreibstrahlen zu orientieren. Durch diese beiden Schritte konnte die Beugungseffizienz der Hologramme um mehr als zwei Größenordnungen abgeschwächt werden und es wurde nach mehr als 1000 Schreib-Lösch-Zyklen wurde weder eine Abnahme der Beugungseffizienz eingeschriebener Gitter noch eine Verschlechterung des Löschverhaltens beobachtet.

Verschränkungsstrukturen in multidimensionalen diskreten Quantum Walk Modellen (2006)

Jochen Endrejat

In der vorliegenden Arbeit wird der Einfluß verschränkter Coin Startzustände auf multidimensionale diskrete Quantum Walk Modelle untersucht. Durch die sich ergebenden Ortskorrelationen, ist es möglich die Struktur der Verschränkung zu analysieren und die Verschräankung selbst zu messen. Dazu werden für eindimensionale Multicoin Modelle und für multidimensionale Modelle die Ortskorrelationen als Funktion allgemeiner Coinzustände exakt abgeleitet und mit der Verschränkung von Zuständen aus unterschiedlichen Verschränkungsklassen verglichen. Für die eindimensionalen Mittelwerte wird ein direkter Zusammenhang mit einem Verschränkungsmaß abgeleitet. Die Struktur der berechneten Mittelwerte kann direkt mit den Elementen der Dichtematrix bzw. der reduzierten Dichtematrix in Zusammenhang gebracht werden. Durch kombinierte Betrachtung unterschiedlicher Erwartungswerte lassen sich auch komplizierte Verschränkungsstrukturen verstehen.

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