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Investigation of the Photophysical Properties of pi-Conjugated Polymers. A Study by Non-Linear, Time-Resolved, and Single-Molecule Spectroscopy
(2007)
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Richard Hildner
- In the past few years conjugated polymers have attracted considerable interest owing to their high potential for applications in optoelectronic devices. Despite the progress in the field of device fabrication, a full understanding of the dynamics of electronic excitations and the intrinsic electronic and optical properties of these functional materials is still not complete. To gain further insight into these issues a model conjugated polymer (methyl-substituted ladder-type poly(para-phenylene), MeLPPP) was investigated in this thesis by two-photon (2P) fluorescence excitation spectroscopy and time-resolved spectroscopy on thin MeLPPP-films as well as by fluorescence spectroscopy on individual MeLPPP-chains. Employing continuous-wave 2P fluorescence-excitation spectroscopy on MeLPPP the symmetry properties of the vibronic wave functions of the lowest electronically excited singlet states were studied. It was found that the symmetry selection rules for optical transitions are rather strictly fulfilled, demonstrating the high intra-chain order in MeLPPP. Additionally, these data gave evidence that the energies of the predominant vibrational modes, the inter-ring stretching vibration and the aromatic ring CC stretching mode, are significantly lower in the second excited singlet state with respect to the corresponding energies in the first excited singlet state and in the electronic ground state. This finding reflects a significant change of the equilibrium geometry of the MeLPPP-backbone in the second excited singlet level with respect to the energetically lower lying singlet states. The time-resolved experiments on MeLPPP-films utilising a Streak-camera technique with high spectral resolution revealed the full relaxation dynamics of electronic excitations within the density of electronically excited states prior to the emission process as well as their decay kinetics from the lowest electronically excited state into the electronic ground state. An inverse Laplace transform of the fluorescence decay curves provided strong evidence that the relaxation dynamics can be described by a distribution of excited state lifetimes. At 1.5 K both the decay dynamics and the rising component of the fluorescence transients from the low-energy tail of the distribution of excited states showed a strong dependence on the emission wavelength. In contrast, at room temperature such a dependency was not observed. Finally, the data allowed to determine the radiative lifetime of the lowest electronically excited state to about 800 ps at both 1.5 K and 296 K. Low-temperature fluorescence spectroscopy on individual MeLPPP-chains in combination with statistical pattern recognition techniques for data analysis permitted to retrieve the profile of the electronic spectra of single chromophores in great detail. From these data the Debye-Waller factor, i.e. the electron-phonon coupling strength, was calculated and for MeLPPP a weak electron-phonon coupling was found at 1.5 K. Moreover, there is strong evidence that the low-frequency vibrational modes, which are coupled to the electronic transitions, stem from vibrations of the surrounding host matrix indicating a weak intra-chain electron-phonon coupling. The analysis of the zero phonon line shapes of the purely electronic emission lines revealed that these lines are inhomogeneously broadened by fast unresolved spectral diffusion processes. Finally, from a detailed study of the vibronic emission lines of single MeLPPP-chains the vibrational relaxation time of the inter-ring stretching and aromatic ring CC stretching mode in the electronic ground state is determined to about 230 fs at low temperatures.
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Synergismen bei der Erosion von amorphen Kohlenwasserstoffschichten mit niederenergetischen und thermischen Teilchenstrahlen, eine In-Situ-Ellipsometriestudie
(2007)
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Michael Schlüter
- Die Erosion von amorphen Kohlenwasserstoff-Schichten (a-C:H-Schichten) durch kombinierten Beschuss von quantifizierten Teilchenstrahlen von Ionen und chemisch reaktiven Spezies wurde mittels Ellipsometrie untersucht. Im Rahmen dieser Arbeit wurden folgende Kombinationen untersucht: (1) Edelgasionen + H°, (2) N2-Ionen und N2-Ionen + H° und (3) Ar-Ionen + O2. Die Ionenenergie wurde zwischen 20 und 900 eV und die Probentemperatur zwischen 110 und 950 K variiert. In allen Fällen wurden synergetische Effekte beobachtet: Die Erosionsrate bei der gleichzeitigen Wechselwirkung ist deutlich höher als die Summe der einzelnen Erosionsraten durch energetische Ionen (physikalische Zerstäubung) und thermische chemisch reaktive Teilchen (chemische Erosion). Zwei unterschiedliche Synergismen wurden beobachtet und ein Modell der Erosion von a-C:H-Schichten wurde entwickelt: (I) Bei tieferen Temperaturen spielt die chemische Erosion durch thermische H°, N° oder O2 eine unbedeutende Rolle, so dass als einzig möglicher Erosionsmechanismus ein ioneninduzierter Prozess in Frage kommt: Die Ionen brechen zuerst C-C-Bindungen in der Schicht auf danach reagieren die chemisch reaktiven Spezies mit diesen gebrochenen Bindungen innerhalb ihrer Reichweite chemisch und bilden flüchtige Produkte C:X (X=H, N, O). Dieser Synergismus ist temperaturunabhängig und bekannt als chemische Zerstäubung. Im Fall Ar-Ionen + O2 wurde ein Anstieg der Erosionsausbeute mit sinkenden Temperaturen (110-300 K) beobachtet. Das lässt sich durch einen von der O2-Bedeckung abhängigen Erosionsprozess bei tiefen Temperaturen erklären. Die Erosionsausbeute, die proportional zur O2-Bedeckung angenommen wird, steigt mit fallenden Temperaturen. Die Implementierung eines Adsorption-Desorption-Mechanismus für die temperaturabhängige O2-Bedeckkung im Modell ergibt gute Übereinstimmung mit den Daten. Die Messungen der chemischen Zerstäubung durch Ar-Ionen + Wasser zeigte eine ähnliche Temperaturabhängigkeit der Erosionsausbeuten bei tiefen Temperaturen (110-200 K). (II) Wie erwartet wird bei hohen Temperaturen (über 330 K für H° und über 700 K für O2) die Erosion durch H° oder Verbrennung durch O2 wichtig. Allerdings, ist die Erosionsausbeute durch Ionen + H° oder Ionen + O2 deutlich höher als die Summe der Erosionsausbeuten durch chemische Zerstäubung und die Ausbeute der chemischen Erosion durch H° bzw. O2. Ein Mechanismus für diesen neuen Synergismus wurde vorgeschlagen: Eine ioneninduzierte Erhöhung der chemischen Erosion. Schädigung durch den Ionenbeschuss (gebrochene C-C-Bindungen) aktiviert die Oberfläche und erhöht die chemische Erosion. Die Implementierung dieses Mechanismus im Modell ermöglicht eine Beschreibung der Daten bei diesen hohen Temperaturen. Die Gesamterosionsausbeute ergibt sich daher aus der Summe der Ausbeuten der physikalischen Zerstäubung, der chemischen Erosion und der Ausbeuten der zwei Synergismen, dem Prozess der chemischen Zerstäubung (I) und dem Prozess der ioneninduzierten Erhöhung der chemischen Erosion (II). Das Modell beschreibt die gemessenen Erosionsausbeuten in Abhängigkeit von Energie, Teilchenfluss und Temperatur sehr gut.
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A Detailed Treatment of the Measurement of Transport Coefficients in Transient Grating Experiments
(2007)
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Marianne Hartung
- This thesis treats the measurement of transport coefficients in transient grating experiments and is organized into 3 parts. Part 1 provides a brief review of the thermodynamic-phenomenological theory relevant for a correct description of the Soret effect. It comprises the formulation of the first law in open systems, the calculation of the entropy production, and the derivation of the phenomenological equations. This part is based on the books by de Groot and Mazur and by Haase and contains also some own results. We have explicitely derived a relation between reversible work and dissipation function, if heat and mass are exchanged reversibly and irreversibly between the two homogenous phases of a non-isothermal heterogenous system. Moreover we have discussed in detail, whether Onsager coefficients are invariant against shifts of enthalpy or entropy zero. Furthermore some comments on recent literature work have been made, since thermodynamic principles are not always correctly incorporated. In parts 2 and 3 we have treated the measurement of heat, mass and thermal diffusion in transient grating experiments. In part 2 we have presented a two-dimensional model to account for the role of heat conducting walls in the measurement of heat transport and Soret effect driven mass transport in transient holographic grating experiments. Heat diffusion into the walls leads to non-exponential decay of the temperature grating. Under certain experimental conditions it can be approximated by an exponential function and assigned an apparent thermal diffusivity D_{th,app} <D_{th,s}, where D_{th,s} is the true thermal diffusivity of the sample. The ratio D_{th,app}/D_{th,s} depends on only three dimensionless parameters, d/l_s, k_s/k_w, and D_{th,s}/D_{th,w}. d is the grating period, l_s the sample thickness, k_s and k_w the thermal conductivities of sample and wall, respectively, and D_{th,w} the thermal diffusivity of the wall. If at least two measurements are performed at different d/l_s, both D_{th,s} and k_s can be determined. Instead of costly solving partial differential equations, the unknown parameters can be obtained by finding the zero of an analytic function. For thin samples and large grating periods, heat conduction into the walls plays a predominant role and consequently the concentration grating in binary mixtures is no longer one-dimensional. Nevertheless, the normalized heterodyne diffraction efficiency of the concentration grating remains unaffected and the true mass and thermal diffusion coefficient and the correct Soret coefficient are still obtained from a simple one-dimensional model. All theoretical predictions have been tested by experiments on pure and binary liquids over a wide range of grating periods and sample thicknesses. Excellent agreement has been found in all cases. A new transient grating technique for the measurement of heat, mass and thermal diffusion in liquids has been introduced in part 3. Similar to holographic grating experiments, a temperature grating is created in the sample. Thermal expansion transforms the temperature into a refractive-index grating, which is read by diffraction of a readout laser beam. In a multicomponent mixture an additional concentration grating is formed by thermal diffusion driven by the temperature gradients of the temperature grating. Differently to laser induced dynamic grating experiments we use Joule heating instead of optical heating. For that purpose we have built cuvettes which have a grating of transparent conducting strips on the inner side of one of their windows. If heated by an electric current a temperature grating will build up in the sample. Both, the heat equation and the extended diffusion equation, have been solved in two dimensions to allow for quantitative data analysis. Our apparatus and method of analysis have been validated by measurements of heat, mass and thermal diffusion in pure and binary liquids. Heat diffusion can be correctly determined as was shown for pure toluene, pure dodecane and the symmetric mixture of isobutylbenzene-dodecane. Mass and thermal diffusion was studied in the three symmetric mixtures of dodecane, isobutylbenzene and tetralin. The obtained diffusion and Soret coefficients agree with the literature values within the experimental errors. Uncompensated transient heating effects limit the resolution of the experimental technique.
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Nicht-Markovsche Dynamik, Dekohärenz und Verschränkung in dissipativen Quantensystemen
(2007)
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Christian Hörhammer
- Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der nicht-Markovschen Dynamik, Dekohärenz und Verschränkung in dissipativen Quantensystemen und deren Anwendung in der Quanteninformationstheorie von Systemen kontinuierlicher Variablen. Die Grundlage zur Beschreibung der nicht-Markovschen Dynamik bildet die Hu-Paz-Zhang Mastergleichung der quantenmechanischen Brownschen Bewegung. Es werden nicht-Markovsche Effekte auf die Dekohärenz- und Separabilitätszeiten von Ein- und Zwei-Moden-Zuständen untersucht. Dabei kann festgestellt werden, dass moderate nicht-Markovsche Einflüsse einen langsameren Verlust der Interferenzfähigkeit und Quantenkorrelationen bewirken, während die starken nicht-Markovschen Effekte eines Out-of-Resonance Bades die Dekohärenz beschleunigen können, im Vergleich zu den Vorhersagen aus Markovschen Näherungen. Unterschiedliche Szenarien werden untersucht, in denen die Dekohärenzfunktion exponentiell, gaußförmig oder algebraisch abfallen kann. Es wird gezeigt, dass eine partielle periodische Wiederkehr der Kohärenzeigenschaften auftreten kann, wenn die Mastergleichung der zugrundeliegenden Dynamik nicht vom Lindblad Typ ist. Die zeitliche Entwicklung der Korrelationen von verschränkten Zwei-Moden-Zuständen wird in Ein- und Zwei-Reservoir-Modellen untersucht, die als verrauschte korrelierte bzw. unkorrelierte nicht-Markovsche Quantenkanäle interpretiert werden können. Dazu wird das Modell der quantenmechanischen Brownschen Bewegung entsprechend erweitert. Verschiedene Separabilitätskriterien für Gaußsche und nicht-Gaußsche Systeme kontinuierlicher Variablen werden angewandt. In beiden Reservoir-Modellen führen moderat nicht-Markovsche Einflüsse zu einer Verlängerung der Separabilitätszeiten. Allerdings kann der stationäre Zustand in beiden Modellen unterschiedlich sein. Im Zwei-Reservoir-Modell gehen anfängliche Quantenkorrelationen vollständig verloren und die beiden Moden sind im stationären Zustand unkorreliert. In einem gemeinsamen Reservoir wechselwirken die beiden Moden indirekt über die Kopplung an die gleichen Badfreiheitsgrade miteinander. Dadurch können neue Quantenkorrelationen zwischen den beiden Moden entstehen. Unterhalb einer kritischen Badtemperatur bleibt diese Verschränkung auch im stationären Zustand bestehen. Es wird ein Kriterium für das Vorliegen stationärer Quantenkorrelationen hergeleitet, das die Badtemperatur und die Response-Funktion des offenen Quantensystems als relevante Größen beinhaltet. Das erweiterte Modell der quantenmechanischen Brownschen Bewegung zweier Moden in einem gemeinsamen Reservoir kann als Beispiel für eine durch Quantenrauschen induzierte Verschränkung in Zwei-Moden-Systemen aufgefasst werden.
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Photothermische Strukturierung binärer Polymermischungen
(2007)
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Albert Voit
- In dieser Arbeit wurde Thermodiffusion in der Polymermischung Polydimethlysiloxan (PDMS) und Polyethylmethylsiloxan (PEMS) untersucht. Für das gesamte Einphasengebiet wurden der Diffusion-,Thermodiffusions-, und Soret-Koeffizient mit Hilfe transienter holographischer Gitter gemessen. Es konnte die Divergenz des Soret-Koeffizienten bei der kritischen Zusammensetzung und die kritische Verlangsamung bei Annäherung an die kritische Temperatur beobachtet werden. Der Thermodiffusionskoeffizient ist nahezu konzentrationsunabhängig und zeigt eine leichte Temperaturabhängigkeit aufgrund thermischer Aktivierung. Unter Anwendung des Pseudospinodalkonzepts, welches eine kritische Verlangsamung des Diffusionskoeffizienten bei Annäherung an die Spinodale voraussagt, konnte die ungefähre Lage der Spinodalen bestimmt werden. Außerdem ermöglicht die Verwendung des Pseudospinodalkonzepts eine einfache physikalische Parametrisierung der im gesamten Einphasengebiet gemessenen Transportkoeffizienten. Durch Bestimmung des Thermodiffusionskoeffizienten für verschiedene Molmassen und Konzentrationen konnten die Beiträge der verschiedenen Onsagerkoeffizienten zur Thermodiffusion untersucht werden. Es zeigte sich, das keine Onsagerkoeffizienten zur Beschreibung der Thermodiffusion in Polymermischungen vernachlässigt werden dürfen, wie für Kolloide häufig angenommen wird. Eindrucksvoll konnte in dieser Arbeit gezeigt werden, dass Gleichgewichtsphasendiagramme in Gegenwart von Temperaturgradienten nicht mehr gültig sind. Durch lokales Heizen der Mischung konnte ein Konzentrationsquench aus dem Einphasengebiet in das Zweiphasengebiet beobachtet werden. Ein Schwerpunkt dieser Arbeit war die Untersuchung der thermischen Strukturierung unter Ausnutzung von Thermodiffusion, welche zum ersten Mal im Einphasengebiet demonstriert werden konnte. Zur quantitativen Auswertung dieser Konzentrationsmodulationen wurde ein Phasenkontrastmikroskop aufgebaut. Mit Hilfe des entwickelten Aufbaus war es möglich beliebige Strukturen im Ein- und Zweiphasengebiet mit Hilfe eines fokusierten Laserstrahls einzuschreiben und zu beobachten. In einer detaillierten quantitativen Analyse wurde die Laserleistungs- und Temperaturabhängigkeit einer eingeschriebenen Linie im Einphasengebiet untersucht. Je größer der Temperaturabstand zur kritischen Temperatur ist, desto geringer ist die erreichbare Konzentrationsverschiebung in der Probe. In Übereinstimmung mit den gemessenen Soret-Koeffizienten nimmt die maximale Modulationstiefe bei Annäherung an die kritische Temperatur stark zu. Aufgrund der kritischen Verlangsamung nimmt jedoch auch die Zeit zur Ausbildung der maximalen Modulationstiefe bei Annäherung an die kritische Temperatur zu. Durch die Bereitstellung einer Parametrisierung der Transportkoeffizienten im gesamten Einphasengebiet konnte von A.Krekhov eine numerische Simulation der thermischen Strukturierung durchgeführt werden. Es zeigte sich, dass neben dem Soret-Koeffizienten vor allem solutale Konvektion die maximale Modulationstiefe beeinflusst. Außerdem bildete sich durch die Verwendung von Saphirfenstern ein großer Temperaturgradient zu den Fenstern hin aus, welcher die Entstehung einer PEMS Schicht an diesen verursacht. Unter Berücksichtigung des Aspektverhältnisses der erzeugten Phasenobjekte durch einen geometrischen Faktor, zeigten die Ergebnisse der Simulation eine exzellente Übereinstimmung mit dem Experiment. Mit diesem detaillierten Verständnis über Thermodiffusion in einer Polymerschicht könnte thermische Strukturierung zur Erzeugung von transienten Wellenleitern, Phasenplatten und Fresnel Linsen verwendet werden. Ebenfalls wurden in dieser Arbeit verschiedene Konzentrationsmodulationen einer Polymermischung im Zweiphasengebiet untersucht. Zylindersymmetrische Strukturen erwiesen sich als äußerst stabil. Linienartige Strukturen sind nicht stabil und streben stets diesen zylindersymmetrischen Formen entgegen. Aufgrund der schnellen Dynamik, verglichen mit der Entmischungsdynamik in der Probe, können Oberflächen- und Grenzflächeneffekte als treibende Kraft identifiziert werden. Erstmals wurde auch versucht, die theoretisch vorhergesagte forcierte Entmischung im Experiment zu überprüfen. Zur Erzeugung einer periodischen Struktur wurden hierzu bis zu 21 parallele Linien dem Zweiphasengebiet aufgeprägt.
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Diffusion und Thermodiffusion in Polymerlösungen
(2006)
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Rauch Jürgen
- Diffusionskoeffizient, Thermodiffusionskoeffizient und der Soret-Koeffizient wurden in Polymerlösungen mit TDFRS und PCS unter verschiedenen physikalischen Bedingungen konzentrations- und temperaturabhängig untersucht. Der Konzentrationsbereich erstreckt sich von verdünnten Lösungen bis hin zu den Polymerschmelzen. In den binären Glasbildnern (z.B. Polystyrol/Toluol) sinken Diffusions- und Thermodiffusionskoeffizient mit steigender Konzentration, und damit bei Annäherung an den Glasübergang, stark ab. Der Soret-Koeffizient bleibt hingegen von einer Zunahme der lokalen Reibung unbeeinflusst und folgt Skalengesetzen. In den Polystyrol-Oligomeren treten Abweichungen von der etablierten Molmassenunabhängigkeit des Thermodiffusionskoeffizienten unter zwei Bedingungen auf. Zum einen ist es in den verdünnten Lösungen ein Endgruppeneffekt und zum anderen sind in den konzentrierten Lösungen die unterschiedlichen Glastemperaturen der Oligomerlösungen dafür verantwortlich. Im Gegensatz zum Glasübergang dominiert bei einem Phasenübergang 2. Ordnung (Polystyrol/Cyclohexan) die Thermodynamik. Der Diffusions- und Soret-Koeffizient zeigen kritisches Verhalten und der Thermodiffusionskoeffizient wird hiervon nicht beeinträchtigt. Durch die Untersuchung eines Softpolymers (PDMS) in einem guten Lösungsmittel (Toluol) können die Effekte von Glas- und Phasenübergang vermieden werden. Vergleiche der Konzentrationsabhängigkeit des Thermodiffusionskoeffizienten mit der des Selbstdiffusionskoeffizienten des Lösungsmittels bestätigten das Bild eines von der lokalen Reibung beeinflussten Thermodiffusionskoeffizienten. Aus den gemessenen Diffusionskoeffizienten können hydrodynamische Korrelationslängen berechnet werden, die der gleichen Konzentrationsabhängigkeit folgen wie die aus Streuexperimenten (Literaturdaten) bestimmte statische Korrelationslänge. Eine direkte Korrelation des Soret-Koeffizienten mit der statischen Korrelationslänge ist möglich. Mit Hilfe des Selbstdiffusionskoeffizienten und des osmotischen Drucks gelingt die Berechnung des Diffusionskoeffizienten für den gesamten Konzentrationsbereich.
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Orbital Functionals in Time-Dependent Density-Functional Theory
(2007)
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Michael Mundt
- The subject of this work are orbital functionals in density-functional theory (DFT). After a short introduction the basic ideas of static and time-dependent DFT are presented in Chap. 2. In this chapter the advantages and disadvantages of common approximations for the exchange-correlation (xc) functional are also discussed as well as the basic ideas behind orbital functionals. In the first part of Chap. 3 the ground-state formalism of the DFT for fractional particle numbers is recapitulated. In the second part the concept of fractional particle numbers is extended to time-dependent situations and physical consequences are discussed. In particular, it is shown that under certain conditions the time-dependent xc potential must change discontinuously whenever the particle number crosses an integer number. The subject of Chap. 4 is the static and time-dependent optimized effective potential equation. This integral equation must be solved to obtain the xc potential corresponding to an orbital-functional approximation for the xc functional. It is shown that the integral equation in the time-dependent case can be transformed into a set of coupled differential equations. Based on this set of differential equations an approximate solution for the xc potential is developed. In Chap. 5 the set of coupled differential equations obtained in Chap. 4 is studied from a numerical point of view. It turns out that instabilities spoil the exact numerical solution, however, the approximation developed in Chap. 4 is found to be stable and can be used to go beyond the commonly used Krieger-Li-Iafrate (KLI) approximation. Exact properties of the xc potential are studied in Chap. 6. In particular, it is shown that the widely used KLI approximation for the xc potential violates the Zero-Force theorem. As demonstrated in Chap. 6 this violation can render the whole approximate solution useless. In combination with the fact that the KLI approximation satisfies the Harmonic-Potential theorem this observation also shows that the xc potential obtained from the KLI approximation is not a functional derivative of some xc functional. In Chap. 7 and 8 the photoelectron spectra from small anionic sodium clusters are studied. In Chap. 7 the Kohn-Sham eigenvalues obtained from different approximations for the xc potential are compared to the experimental results. It is found that although the more weakly bound peaks are well reproduced in all approximations the more strongly bound peaks are not. In Chap. 8 the theoretical photoelectron spectra are extracted from the excitation energies of the clusters with one electron less. It is found that the general agreement between the experimental and theoretical spectra is considerably improved. Especially the more strongly bound parts of the spectra are reproduced much better. This result shows that even for sodium clusters effects beyond the independent-particle picture must be taken into account in the interpretation of photoelectron spectra.
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Dynamischer Zusammenbruch der schwachen Lokalisierung von Photonen
(2005)
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Christian Wickles
- Der Gegenstand dieser Arbeit ist die genauere Untersuchung des Phänomens des dynamischen Zusammenbruchs der schwachen Lokalisierung von Photonen und die zugrundeliegenden physikalischen Mechanismen. Die Betonung liegt dabei auf dem Einfluss der externen Freiheitsgrade bzw. der Schwerpunktsbewegung, so dass Atome mit einfachst möglicher interner Struktur angenommen werden.
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Coherent Transport of Matter Waves in Disordered Optical Potentials
(2007)
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Robert Kuhn
- The development of modern techniques for the cooling and the manipulation of atoms in recent years, and the possibility to create Bose-Einstein condensates and degenerate Fermi gases and to load them into regular optical lattices or disordered optical potentials, has evoked new interest for the disorder-induced localization of ultra-cold atoms. This work studies the transport properties of matter waves in disordered optical potentials, which are also known as speckle potentials. The effect of correlated disorder on localization is first studied numerically in the framework of the Anderson model. The relevant transport parameters in the configuration average over many different realizations of the speckle potential are then determined analytically, using self-consistent diagrammatic perturbation techniques. This allows to make predictions for a possible experimental observation of coherent transport phenomena for cold atoms in speckle potentials. Of particular importance are the spatial correlations of the speckle fluctuations, which are responsible for the anisotropic character of the single scattering processes in the effective medium. Coherent multiple scattering leads to quantum interference effects, which entail a renormalization of the diffusion constant as compared to the classical description. This so-called weak localization of matter waves is studied as the underlying mechanism for the disorder-driven transition to the Anderson-localization regime, explicitly taking into account the correlations of the speckle fluctuations.
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Vibrated granular matter
(2006)
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Andreas Götzendorfer
- Granular matter is defined as a large collection of particles the size of which is larger than one micron so that Brownian motion is negligible. Its behavior has been studied at least since the days of Charles-Augustin de Coulomb (1736-1806), who originally stated his law of friction for granular materials. In the physics community interest in granular media started to grow considerably around 1990, driven by the fast-growing performances of computer simulations. Since then the number of publications in this field has surged enormously. Because of the dissipative nature of particle collisions, in order to maintain a steady flow or a dynamic steady state, energy has to be fed constantly into a granular system. In lab experiments this is often done by applying a sinusoidal horizontal or vertical oscillation to the container. One of the aims of this work was to study effects of the combined action of both forms of agitation. In the presented experiments vertical and horizontal oscillations were superposed such that every point of the support followed a circular trajectory. By choosing a ring-shaped container geometry, the long-time dynamics of a closed, mass conserving system devoid of disturbances from the influx and outpouring of grains could be studied. This setup was used to examine spatially extended surface wave patterns of a granular bed. Standing waves oscillating at half the forcing frequency were observed within a certain range of the driving acceleration. The dominant wavelength of the pattern was measured for various forcing frequencies at constant amplitude. These waves are not stationary, but drift with a velocity equal to the transport velocity of the granular material, determined by means of a tracer particle. At higher forcing strength localized period doubling waves arise. These traveling solitary wave packets are accompanied by a locally increased particle density. The length and velocity of the granular wave pulse were measured as a function of the amount of material in the container. Inspired by traffic flow models that explain the spontaneous appearance of pulses – “phantom jams” - out of initially homogeneous flow a simple continuum model for the material distribution was developed. Based on the measured granular transport velocity as a function of the bed thickness, it captures the essence of the experimental findings. Furthermore the fluidization of a monolayer of circularly vibrated glass beads was studied. At peak forcing accelerations within a certain interval a solid-like and a gas-like domain coexist. The solid fraction decreases with increasing acceleration and shows hysteresis. Complementary to the experimental studies a molecular dynamics simulation was used to extract local granular temperature, basically defined as the variance of the particle velocity distribution, and number density. It was found that the number density in the solid phase is several times that in the gas, while the temperature is orders of magnitude lower. To investigate the transition of a crystalline particle packing to a fully fluidized state a separate setup was used. Particles were confined to two dimensions in order to keep them visible at all times. With the help of a high speed camera all particles could then be traced. The vibration was restricted to the vertical direction. The experiment was designed flexible enough to allow an easy variation of driving parameters and the use of particles of various sizes. An initially close packed granular bed was exposed to sinusoidal container oscillations with gradually increasing amplitude. At first the particles close to the free surface become mobile. When a critical value of the forcing strength is reached the remaining crystal suddenly breaks up and the bed fluidizes completely. This transition leads to discontinuous changes in the density distribution and in the root mean square displacement of the individual particles. Likewise the vertical center of mass coordinate increases by leaps and bounds at the transition. It turns out that the maximum container velocity v is the crucial driving parameter determining the state of a fully fluidized system. For particles of various sizes the transition to full fluidization occurs at the same value of v^2/gd, where d is the particle diameter and g is the gravitational acceleration.
