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Surface Deformations of Magnetic Continua in Homogeneous Fields
(2009)
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Christian Gollwitzer
- In this thesis, experiments with magnetic liquids and gels are presented. Ferrofluids are synthetically created suspensions of magnetic nanoparticles in a carrier liquid. By adding a gelator, such a ferrofluid can be turned into a ferrogel. The magnetic properties of these substances are similar to a usual paramagnet with the important difference, that the susceptibility of the former is higher by a factor of 10^3 to 10^6. By the application of a homogeneous field, a transformation of the shape of a magnetic sample can be induced. In this thesis, four experiments on the surface deformation in homogeneous magnetic fields are presented. Two geometric configurations are considered: a horizontally extended flat layer with a free surface as well as a spherical sample. In both cases, the application of a homogeneous magnetic field leads to changes of the shape of the free boundary. In the case of the spherical geometry, the sample is deformed into a prolate ellipsoid under the action of the field, the so called magnetodeformational effect. In case of the extended flat layer, an abrupt shape transition into a patterned state takes place, the normal field or Rosensweig instability. In contrast to the smooth deformation of the sphere, this is an instability, which breaks the translational symmetry, and the transition occurs at a certain threshold value of the magnetic induction. Each of the four experiments in this thesis is briefly summarized in the following paragraphs. Part I of the thesis considers ferrofluids. In chapter 2, the ideal geometry of an infinitely extended flat layer is intentionally reduced to a cylinder such that only a single spike in the centre exists, and the solution space becomes rotationally symmetric. This makes the problem very feasible for experimental methods and numerical simulations. Two measurement techniques are applied and compared to each other, namely an X-ray technique, where the surface deformation is extracted from radioscopic images, and a laser technique, which focuses a laser spot onto the surface. The experiments and the simulations, the latter performed in close cooperation with a group in Athens, show a convincing agreement within a few percent. It remains an open question, whether the result can be deduced in analytic form, however. In chapter 3, a highly viscous ferrofluid is utilized to study the nonlinear dynamics of the normal field instability at very low Reynolds numbers. The linear growth rate for the growth and decay of the pattern at small amplitudes is extracted from the measurements and compared with an existing theoretical model. In addition, the measurement technique provides the reconstruction of a fully nonlinear amplitude equation, which is qualitatively compared to model equations. These nonlinear amplitude equations can only describe the dynamics of the growth in the immediate vicinity of the critical point so far. For a quantitative comparison, there is a need for a model with an extended range of validity. Additionally, localized patterns are observed which arise spontaneously in the neighbourhood of the unstable solution branch, which have previously been observed with the help of an external disturbance Part II of the thesis deals with thermoreversible ferrogels. Chapter 4 studies the magnetodeformational effect. A ferrogel sphere is exposed to homogeneous magnetic field. When the field is applied suddenly, the sphere not only elongates in the direction of the field, but also vibrates about the new equilibrium. On a longer time scale, the deformation continuously increases due to the viscoelastic properties of the gel. Both phenomena can well be described by a harmonic oscillator model, where the spring constant changes with time. From the deformation parallel and perpendicular to the applied field, Poisson´s ratio can be calculated, which turns out to be close to the limit of incompressibility. The absolute values of the deformation are compared to recent theoretical models. The resulting deviation of about 10% is attributed to the viscoelastic properties of the ferrogel, which are not taken into account in the static models. In chapter 5, the normal field instability is realized for the first time with a ferrogel. A flat layer of a thermoreversible ferrogel is exposed to a homogeneous magnetic field at different temperatures, where the gel is viscoelastic. This is a consequence of the need for a very soft material, such that the growth of the pattern is not completely suppressed by the elastic forces. The magnetic field is periodically modulated in time, and the amplitude of the instability is measured, which is modulated with the same frequency. The comparison with rheological measurements reveals a scaling of the modulated amplitude with the complex viscosity of the ferrogel. A comparison with the theoretical model for a ferrogel is difficult due to the viscoelasticity of the gel.
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Self-interaction and charge transfer in organic semiconductors
(2009)
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Thomas Körzdörfer
- The fascinating properties of organic molecular semiconductors paved the way for a new class of electronic devices such as organic light-emitting diodes, transistors, or solar cells. Despite an inferior efficiency as compared to commonly used silicon-based technologies, organic semiconductors promise the advent of fully flexible devices for large-area displays and solar cells, printed transistors as low-cost radio frequency identification (RFID) tags, displays for electronic books, and disposable measuring instruments for medical diagnosis. Hence, the investigation of organic molecular semiconductors has emerged as a vibrant field of development both in industry and in academia, spanning a wide range of subjects from physics, chemistry, and materials science to engineering and technology. Theoretical physicists can contribute to this progress by developing methods that allow to determine the electronic properties of organic semiconductors from first principles and thus deepen our knowledge of the underlying electronic processes in organic electronic devices. The calculation of the electronic properties of molecular semiconductors issues a serious challenge to theoretical physicists and chemists. Typically, organic semiconductor molecules employ several hundreds of electrons. For systems of that size, approaches that work with model Hamiltonians are typically not accurate enough in predicting many important electronic properties. However, solving the many-particle Schrödinger-equation by employing highly accurate perturbation theory approaches is often numerically too expensive to be considered as a convenient alternative. Hence, density functional theory (DFT) naturally arises as the method of choice. However, although in theory DFT yields an exact formulation of quantum mechanics, the quality of the results obtained from DFT calculations in practice strongly depends on the used approximations to the so-called exchange-correlation functional. This work concentrates on the problem of self-interaction, which is one of the most serious problems of commonly used approximative density functionals. As a major result of this work, it is demonstrated that self-interaction plays a decisive role for the performance of different approximative functionals in predicting accurate electronic properties of organic molecular semiconductors. This is particularly true for the calculation of ionization potentials, photoelectron spectra, dissociation, and charge-transfer processes. In search for a solution to the self-interaction problem, a new concept for correcting commonly used density functionals for self-interaction is introduced and applied to a variety of systems, spanning small molecules, extended molecular chains, and organic molecular semiconductors. It is further shown that the performance of functionals that are not free from self-interaction can vary strongly for different systems and observables of interest, thus entailing the danger of misinterpretation of the results obtained from those functionals. The underlying reasons for the varying performance of commonly used density functionals are discussed thoroughly in this work. Finally, this thesis provides strategies that allow to analyze the reliability of commonly used approximations to the exchange-correlation functional for particular systems of interest. This cumulative dissertation is divided into three parts. Part I gives a short introduction into DFT and its time-dependent extension (TDDFT). Part II provides further insights into the self-interaction problem, presents a newly developed concept for the correction of self-interaction, gives an introduction into the publications, and discusses their basic results. Finally, the four publications on self-interaction and charge-transfer in extended molecular systems and organic molecular semiconductors are collected in Part III.
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Characterization of phase transitions by the analysis of crystal structures
(2009)
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Joachim Angelkort
- In this thesis results of the investigations of the mechanisms of solid-solid phase transitions are reported on basis of the exemplary characterization of the phase transition of the metalorganic compound Eu(SC36H49)2 and of the inorganic transition-metal compounds TiI3 and CrOCl. The phase transitions were surveyed temperature dependently by the performance of single-crystal X-ray diffraction experiments and measurements of the magnetic susceptibility. The X-ray diffraction experiments were carried out as data collections of integrated intensities of reflections and as measurements of profiles on selected reflections in so-called omega-2theta maps. The data sets of the integrated intensities were used to determine the crystal structures at different temperatures. By the comparison of the high- and the low-temperature crystal structures the mechanisms of the phase transitions of the compounds Eu(SC36H49)2 and TiI3 were determined. Furthermore the transition temperatures of all three compounds were determined by temperature-dependent measurements of intensities of superstructure reflections. From the omega-2theta maps the monoclinic lattice distortion of the low-temperature phase of CrOCl was determined.
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A Study of Magnetic Helicity in Decaying and Forced 3D-MHD Turbulence
(2009)
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Shiva Kunar Malapaka
- This thesis presents a numerical study of a property of three dimensional magnetohydrodynamic (3D-MHD) turbulence, namely, inverse cascade (spectral transport from small scales to large scales) of magnetic helicity. Magnetic helicity is defined as the volume integral of the dot product of the magnetic field and the magnetic vector potential. It characterizes the linkage and twists of the magnetic field lines. The inverse cascade is believed to be one of the causes of large-scale magnetic structure formation in the universe. This numerical studies is aimed at understanding how the inverse cascade of magnetic helicity effects other quantities of the turbulent flow. Two setups, namely, forced turbulence and decaying turbulence are studied. In the forced case, the numerical simulation setup consists of an initial energy distribution and a forcing localized in the small scales. The decaying setup consists of an initial energy distribution in the intermediate scales, which is allowed to decay naturally. The analysis of the results shows that several quantities in the turbulent flow, show self-similar behavior in their spectra, giving rise to power laws, which were hitherto unknown. Some of the quantities which are known to show power law behaviors exhibit different values to the power law exponents. These power law behaviors are analyzed together with the dimensional analysis of the eddy damped quasi normal Markovian (EDQNM) approximation equations, to attain a new relation which explains the evolution of large-scale magnetic structures in both the turbulent setups. The results are substantiated by the analysis of structure functions, probability density functions and correlation functions. Visualization of real space structures is also carried out. A mechanism to achieve large-scale magnetic structures from random small-scale magnetic fluctuations involving both the forced and decaying turbulences, is suggested.
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Einfluss einer Scherströmung auf die thermischen Fluktuationen in einer Flüssigkeit
(2009)
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Lukas Holzer
- Diese Dissertation beschäftigt sich im ersten Teil mit der Dynamik von Teilchen in einer Scherströmung und den durch die hydrodynamische Wechselwirkung zwischen Teilchen induzierten Effekten. Andererseits unterliegen kleine suspendierte Teilchen der Brownschen Bewegung, die durch hydrodynamische Fluktuationen des Lösungsmittels verursacht wird. Der Frage, wie sich diese hydrodynamischen Fluktuationen als Funktion der Scherrate von denjenigen in einer ruhenden Flüssigkeit unterscheiden, ist der Hauptteil der Arbeit gewidmet. Im ersten Teil werden als einfaches Modell für drei festgehaltene Polymere drei Kugeln in einer Scherströmung betrachtet, wobei jede Kugel in einem harmonischen Potential gefangen ist. Die Kugeln werden durch die Strömung aus ihren Ruhelagen ausgelenkt und oberhalb einer kritischen Scherrate und einer mittleren Geschwindigkeit gehen die über das Lösungsmittel wechselwirkenden Kugeln in eine oszillatorische Bewegung über. Im zweiten Teil der Arbeit werden die Fluktuationen des Geschwindigkeitsfeldes in einer Scherströmung mit Hilfe der um das Scherfeld linearisierten Navier-Stokes Gleichungen und der hydrodynamischen Fluktuationstheorie berechnet. Für die Korrelation unter den Geschwindigkeitsfluktuationen entlang der beiden zueinander orthogonalen Richtungen innerhalb der Scherebene ergeben sich gegenüber der ruhenden Flüssigkeit zusätzliche, von der Scherrate abhängige Beiträge. Diese Korrelation der Geschwindigkeiten an zwei unterschiedlichen Punkten r_1 und r_2, hängt auf komplexe Weise von der Orientierung des Verbindungsvektors r=r_1-r_2 ab und nimmt invers proportional mit dem Abstand ab: 1/r. Die Geschwindigkeitsfluktuationen der Flüssigkeit induzieren stochastische Kräfte auf ein suspendiertes Teilchen. Es sind diejenigen stochastischen Kräfte, die in der Langevin- Gleichung für das Teilchen Eingang finden. In einer ruhenden Flüssigkeit sind diese Kräfte in zwei zueinander orthogonalen Richtungen unkorreliert. In der vorliegenden Arbeit wird gezeigt, dass diese Kreuzkorrelation in einem Scherfluss endlich und in führender Ordnung proportional zur Scherrate ist. Die Korrelationen der Geschwindigkeitsfluktuationen wurden in einer Näherungsrechnung analytisch und unter Einbezug der Wände in einer ebenen Couette-Strömung numerisch berechnet. Die Ergebnisse aus diesen beiden Zugängen stimmen qualitativ überein. Für letzteren Fall konnte bereits in einer ruhenden Flüssigkeit eine Anisotropie der Verteilung der stochastischen Kräfte gefunden werden, wonach in engeren Kanälen die Kräfte parallel zu den Wänden verstärkt und diejenigen senkrecht dazu abgeschwächt werden.
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Lagrangesche statistische Eigenschaften hydrodynamischer und magnetohydrodynamischer Turbulenz
(2009)
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Angela Busse
- In dieser Arbeit werden die Lagrangeschen statistischen Eigenschaften inkompressibler hydrodynamischer und magnetohydrodynamischer Turbulenz mit Hilfe direkter numerischer Simulationen untersucht. Magnetohydrodynamische Turbulenz wird hierbei in mehreren Konfigurationen, als makroskopisch isotrope Turbulenz, unter dem Einfluss eines starken mittleren Magnetfelds und im zweidimensionalen Fall, behandelt. Die Lagrangesche Statistik ist besonders zur Untersuchung des diffusiven und dispersiven Charakters turbulenter Strömungen geeignet. Im hydrodynamischen und magnetohydrodynamischen Fall treten in der turbulenten relativen Dispersion charakteristische Unterschiede auf. Es wird gezeigt, dass diese Unterschiede über das wechselnde Vorherrschen verschiedener Ausrichtungsprozesse begründet werden können. Diese Interpretation kann auch auf magnetohydrodynamische Turbulenz unter dem Einfluss eines starken mittleren Magnetfelds erweitert werden. Die Frage der phänomenologischen Beschreibung der turbulenten Energiekaskade ist im magnetohydrodynamischen Fall noch nicht gelöst. Im Eulerschen Bezugssystem ist es schwierig, zwischen verschiedenen Kaskadenmechanismen zu unterscheiden. Aus der Skalierung der Lagrangeschen Frequenzspektren ergeben sich Einsichten in die Zeitskalen und die Interaktionsmechanismen der turbulenten Energiekaskade. Die Frage der phänomenologischen Beschreibung der turbulenten Energiekaskade ist im magnetohydrodynamischen Fall noch nicht gelöst. Im Eulerschen Bezugssystem ist es schwierig, zwischen verschiedenen Kaskadenmechanismen zu unterscheiden. Aus der Skalierung der Lagrangeschen Frequenzspektren ergeben sich Einsichten in die Zeitskalen und die Interaktionsmechanismen der turbulenten Energiekaskade. Die Formen der Trajektorien der Testteilchen werden unter Berücksichtigung der Statistik der Krümmung und Beschleunigung im hydrodynamischen und magnetohydrodynamischen Fall verglichen. Weiterhin werden in dieser Arbeit verschiedene Antriebsverfahren, die in Simulationen hydrodynamischer Turbulenz verwendet werden, untersucht und auf den MHD-Fall erweitert.
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Correlated electron dynamics and memory in time-dependent density functional theory
(2009)
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Mark Thiele
- Korrelierte Elektronendynamik ist für nichtlineare und lineare Prozesse in Atomen und Molekülen von großer Bedeutung. Dies betrifft insbesondere die Wechselwirkung mit starken Feldern und die Photoabsorptionsspektren. Die theoretische Beschreibung der Korrelationen gestaltet sich jedoch im Allgemeinen schwierig. Außerdem erfordern Anwendungen im Bereich starker Felder einen nicht-perturbativen Zugang. Im Prinzip liefert die zeitabhängige Vielteilchen-Schrödingergleichung (TDSE) die exakte Lösung für beliebige Prozesse. Allerdings wird der numerische Rechenaufwand bereits für kleine Systeme in starken Feldern zu groß. Eine Alternative bietet hier die zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie (TDDFT), die sowohl die Berücksichtigung von Korrelationseffekten als auch einen nichtperturbativen Zugang bei starken Feldern erlaubt. Bei der TDDFT handelt es sich um eine exakte Umformulierung der TDSE, bei der das Problem vieler wechselwirkender Elektronen auf das Kohn-Sham-System nicht-wechselwirkender Teilchen abgebildet wird, das die exakte Elektronendichte reproduziert. Da dieses Hilfssystem auf Einteilchengleichungen beruht, können numerische Berechnungen wesentlich effizienter durchgeführt werden als auf Basis der TDSE. Die gesamten nicht-klassischen Vielteilcheneffekte werden im Kohn-Sham-System über das Austausch-Korrelations-Potential berücksichtigt, das jedoch im Allgemeinen unbekannt ist und daher angenähert werden muss. Dieses Vorgehen stellt einen wohldefinierten Zugang zur Beschreibung des Vielteilchen-Problems dar. Ein wichtiger Aspekt dieser notwendigen Näherung betrifft die Berücksichtigung sogenannter Gedächtniseffekte im Austausch-Korrelations-Potential. Letzteres ist nämlich im Allgemeinen ein kompliziertes Funktional, das nichtlokal im Raum von der gesamten Vorgeschichte der Elektronendichte abhängt. Werden die Nichtlokalität in der Zeit und damit die Gedächtniseffekte vernachlässigt, spricht man von der adiabatischen Näherung. Diese wird in der Regel mit einer Näherung der räumlichen Nichtlokalität kombiniert. Durch diese Verknüpfung wird die Interpretation von TDDFT-Ergebnissen häufig erschwert. Insbesondere bei der Beschreibung starker äußerer Felder treten im Rahmen der TDDFT Probleme auf, deren Beziehung zu den Gedächtniseffekten bisher unklar ist. Aber auch im Falle der linearen Anregungsspektren spielen die Gedächtniseffekte eine wichtige Rolle. Ziel dieser Arbeit ist es daher, den Zusammenhang zwischen den Gedächtniseffekten und der korrelierten Elektronendynamik in starken und schwachen Feldern zu untersuchen. Zu diesem Zweck werden eindimensionale Zwei-Elektronen-Singulett-Systeme untersucht, da hier sowohl die Lösung der TDSE als exakte Referenz als auch die Berechnung der relevanten TDDFT-Größen möglich ist. Gleichzeitig schließen diese Systeme das eindimensionale Helium-Atom-Modell ein, das ein etabliertes System zur Untersuchung der charakteristischen Effekte korrelierter Elektronendynamik in äußeren Feldern darstellt. Bei diesen Untersuchungen hat sich gezeigt, dass Gedächtniseffekte für Starkfeld-Prozesse nur eine untergeordnete Rolle spielen. Hier ist vielmehr die korrekte Näherung der räumlichen Nichtlokalität entscheidend. Bei den Photoabsorptionsspektren hingegen führt die Vernachlässigung der Gedächtniseffekte zu qualitativen und quantitativen Fehlern. Es zeigt sich, dass diese Probleme mit dem Auftreten von Doppelanregungen zusammenhängen. Um ein besseres Verständnis zu entwickeln, unter welchen Umständen Gedächtniseffekte wichtig werden, hat sich die sogenannte Quanten-Hydrodynamik als äußerst nützlich erwiesen. Hierbei handelt es sich um eine weitere Darstellungsmöglichkeit des quantenmechanischen Vielteilchen-Problems, die auf hydrodynamischen Größen wie Dichte und Geschwindigkeit basiert. Man findet, dass Gedächtniseffekte immer dann wichtig werden, wenn das Geschwindigkeitsfeld starke Gradienten ausbildet und Dissipationseffekte auftreten. Daraus ergeben sich interessante Schlussfolgerungen für die Interpretation der Elektronen als viskoelastische Flüssigkeit. Diese und weitere Ergebnisse sind in vier Publikationen enthalten, die sich am Ende dieser Arbeit finden.
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Magnetooptische Untersuchungen an ferromagnetischen III-V-Halbleitern
(2009)
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Andreas Winter
- Ferromagnetische III-V-Halbleiter wurden mittels des magnetooptischen Kerr-Effekts (MOKE) und des magnetischen Zirkulardichroismus (MCD) untersucht. Die gemessenen Signalhöhen sind proportional zur Magnetisierung. Damit war es möglich, Hystereseschleifen aufzuzeichnen. Obwohl zu erwarten wäre, dass magnetische Eigenschaften von Magnetisierung und äußerem Magnetfeld beeinflusst werden, hat sich gezeigt, dass keine Beiträge des äußeren Feldes beobachtet werden können. Bei Messungen von MOKE und MCD in Abhängigkeit von der verwendeten Lichtwellenlänge konnten an reinen III-V-Halbleitern viele diskrete Resonanzen beobachtet werden, deren Positionen und Amplituden sich mit dem äußeren Magnetfeld verändern. Dies ist auf Interbandübergänge zwischen Landau-Niveaus zurückzuführen. Im Gegensatz dazu zeigen III-V-Halbleiter mit geringem Mn-Anteil einzelne ausgeprägte Resonanzen, deren spektrale Positionen und Breiten nicht vom äußeren Feld abhängen. Die verschiedenen beobachteten Formen der Hystereseschleifen bei verschiedenen Messgeometrien konnten auf Grundlage des Stoner-Wohlfahrt-Modells erklärt werden. Bei quantitativer Auswertung liefert dieses Modell charakteristische Konstanten, die die magnetische Anisotropie der Proben beschreiben. Bei bestimmten Proben zeigte sich eine Veränderung der Lage der leichten Richtung mit der Temperatur. Analog zu reinen III-V-Halbleitern treten auch in III-Mn-V-Halbleitern Zandau-Niveaus auf, allerdings werden die Spin-Niveaus nicht nur durch den Zeeman-Effekt im Magnetfeld aufgespalten, sondern zusätzlich durch die Austauschwechselwirkung zwischen den Elektronen der lokalisierten Mn-Ionen mit den Elektronen in Valenz- und Leitungsband des Halbleiters. Letztgenannter Effekt ist dabei deutlich dominierend, wodurch die Amplitude magnetooptischer Effekte in ferromagnetischen Materialien stark zunimmt und nur noch von der Magnetisierung - bestimmt durch die Spin-Ausrichtung der Mn-Ionen - abhängt. Die spektrale Abhängigkeit von MOKE und MCD lässt sich analog zu reinen Halbleitern im Magnetfeld durch Übergänge zwischen verschiedenen Landau-Niveaus beschreiben. Der entscheidende Unterschied ist, neben der stark vergrößerten Spinaufspaltung der Bänder, die Lage der Fermi-Energie relative zur Oberkante des Valenzbandes. Durch die stark erhöhte Ladungsträgerdichte durch den Einbau von Ionen der II. Nebengruppe an Stelle eines Elements der III. Hauptgruppe liegt die Fermi-Energie in III-Mn-V-Halbleitern tief im Valenzband, wodurch Übergänge zwischen, in intrinsischen Systemen voll besetzten, schweren und leichten Löcher-Zuständen möglich werden, die höhere Übergangsraten aufweisen als die Interbandübergänge. Die Lage der Fermi-Energie bestimmt die spektrale Resonanzposition bei den magnetooptischen Messungen. Aus den Amplituden lässt sich das Austauschintegral des Valenzbandes bestimmen. Es konnte gezeigt werden, dass die Beschreibung der magnetooptischen Effekte mittels der kp-Theorie für verschiedene III-Mn-V-Halbleiter - ob mit kleiner oder großer Bandlücke - gute Ergebnisse liefert.
