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Dynamischer Zusammenbruch der schwachen Lokalisierung von Photonen
(2005)
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Christian Wickles
- Der Gegenstand dieser Arbeit ist die genauere Untersuchung des Phänomens des dynamischen Zusammenbruchs der schwachen Lokalisierung von Photonen und die zugrundeliegenden physikalischen Mechanismen. Die Betonung liegt dabei auf dem Einfluss der externen Freiheitsgrade bzw. der Schwerpunktsbewegung, so dass Atome mit einfachst möglicher interner Struktur angenommen werden.
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Vibrational spectroscopy of photosensitizer dyes for organic solar cells
(2005)
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Carmen Pérez León
- Ruthenium(II) complexes containing polypyridyl ligands are intensely investigated as potential photosensitizers in organic solar cells. Of particular interest is their use in dye-sensitized solar cells based on nanocrystalline films of TiO2. Functional groups of the dye allow for efficient anchoring on the semiconductor surface and promote the electronic communication between the donor orbital of the dye and the conduction band of the semiconductor. In the present work a new dye, [Ru(dcbpyH2)2(bpy-TPA2)](PF6)2, and the well known (Bu4N)2[Ru(dcbpyH)2(NCS)2] complex were spectroscopically characterized. The electronic transitions of both dyes showed solvatochromic shifts due to specific interactions of the ligands with the solvent molecules. The surface-enhanced Raman (SER) spectra of the dyes dissolved in water, ethanol, and acetonitrile were measured in silver and gold colloidal solutions. The results demonstrate that the dyes were adsorbed on the metallic nanoparticles in different ways for different solvents. It was also found that in the gold colloid, the aqueous solutions of both dyes did not produce any SERS signal, whereas in ethanolic solution the SERS effect was very weak. Deprotonation, H-bonding, and donor-acceptor interactions seem to determine these different behaviors. Our results indicate the important role of the charge transfer mechanism in SERS. The adsorption of the dye on two different TiO2 substrates, anatase paste films and anatase nanopowder, was also studied to clarify the role of the carboxylate groups in the anchoring process of the dyes on the semiconductor surface. The recorded spectra indicate a strong dependence of the anchoring configuration on the morphology of the semiconductor.
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Entwicklung eines UV-Lasertransmitters und Aufbau eines flugzeuggetragenen DIAL für Ozonmessungen in der Troposphäre
(2005)
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Alexander Meister
- Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein flugzeuggetragenes DIAL-System mit einem optisch parametrischen Oszillator (OPO) als Lasertransmitter entwickelt, mit dem es möglich ist, die räumliche Ozonverteilung in der unteren Troposphäre zu bestimmen. Die räumliche Auflösung beträgt dabei bis zu 220 m vertikal und 600 m horizontal. Das System ist mit einem Stromverbrauch von typischerweise 1100 W und einer Gesamtmasse von 270 kg sehr kompakt, was für die Integration in ein einmotoriges Flugzeug wie die DLR Cessna 208 Grand Caravan notwendig ist. Es wurde speziell für dieses System eine neue, über den Bereich von 281 bis 300 nm kontinuierlich durchstimmbare “all solid state” Laserlichtquelle auf Basis eines KTP OPO mit intracavity Summenfrequenzmischung (SFM) entwickelt. Die spektrale Breite im UV ist kleiner als und die Divergenz kleiner als 0,8 mrad. Die Pumpquelle für den OPO ist ein blitzlampengepumpter Nd:YAG Laser mit Injection Seeding und einer Repetitionsrate von 10 Hz. Die durchschnittliche Pulsenergie beträgt 11 mJ wobei das gemessene Maximum bei etwa 14 mJ liegt. Die Vorteile gegenüber anderen Laseremittern liegen in seiner geringen Abmessung (20x17x10 cm³), der Stabilität und der vergleichsweise hohen optischen Effizienz von 3,5 %. Es wurden erste Bodenmessungen am DLR in Oberpfaffenhofen und zwei sehr erfolgreiche Flugzeugkampagnen im süddeutschen Raum und Österreich durchgeführt. Detektiert wurden dabei die elastische Rückstreuung bei 355 nm zur Aerosolüberwachung, sowie das zurückgestreute UV-Signal bei 287 und 296 nm für die Ozonmessung. Bei diesen Sondierungen hat das System sehr eindrucksvoll seine Zuverlässigkeit in Bezug auf Ausgangsleistung und Wellenlängenstabilität des OPO unter Beweis gestellt. Es hat ebenso demonstriert, dass damit großräumige zweidimensionale Schnitte der O3-Konzentration durch die Atmosphäre mit einem Gesamtfehler von deutlich unter 10 % gemessen werden können. Der statistische Fehler der Messungen beträgt dabei in einer Entfernung von 1,5 km unterhalb der Flughöhe etwa 4 % wobei der systematische Fehler mit kleiner 5,5 % berechnet wurde. Es konnte ebenfalls gezeigt werden, dass die während des Fluges gemessenen Ozonkonzentrationen mit den Werten von Bodenmessstationen sehr gut übereinstimmen. Somit steht ein neues, im Vergleich zu den bisher existierenden Instrumenten erheblich kompakteres Messsystem mit deutlich verbesserter räumlicher Auflösung zur Verfügung. Dadurch wird es zu einer sehr guten Ergänzung für andere Messinstrumente, um aktuelle Fragen bezüglich der Troposphäre beantworten zu können.
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Inter- und Intramolekulare Aggregatbildung in Poly(p-Phenylen-Vinylen): photophysikalische und elektrische Eigenschaften
(2005)
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Stefan Forero
- Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Aufklärung der intra- und intermolekularen Struktur des konjugierten Homopolymers Poly(p-Phenylen-Vinylen) (PPV). Dieses ist selbst unlöslich und wird über die thermische Konversion eines leicht zu verarbeitenden Präkursorpolymers hergestellt. Seit etwas mehr als einem Jahrzehnt werden die chemischen und physikalischen Eigenschaften von PPV extensiv untersucht und das Polymer vor allem in optoelektronischen und photovoltaischen Bauelementen eingesetzt. Dennoch ist bis heute die sich aus dem Präkursor ergebende intra- und intermolekulare Struktur von PPV weitestgehend unbekannt, so daß die photophysikalischen Eigenschaften des Polymers ungeklärt bleiben. Um die Funktionsweise von elektronischen Bauelementen aus organischer Materie zu verstehen, ist es allerdings von fundamentaler Bedeutung, die Geometrie der Moleküle und deren Anordnung im Material zu kennen. Ziel der vorliegenden Untersuchung war es mittels Infrarot- und Raman-Spektroskopie (Ir, Rm) und Ultraviolett/sichtbare- und Photolumineszenz-Spektroskopie (Uv-Vis, Pl) die intra- und intermolekulare Struktur von PPV aufzuklären. Neben dem Homopolymer wurden auch systematisch substituierte Copolymerderivate charakterisiert. Mit den Ergebnissen aus der Spektroskopie wurde auf einer qualitativen Ebene versucht, die elektrischen Eigenschaften von Polymerbauelementen zu verstehen. Die photophysikalischen und elektrischen Eigenschaften von PPV werden üblicherweise im Rahmen des Modells einer Verteilung von pi-konjugierten Segmenten der Länge ld auf Polymerkettensegmenten der Länge ls interpretiert [Mul99]. Im Gegensatz hierzu gibt es spektroskopische Untersuchungen, die zeigen, daß sich die Delokalisationslänge der pi-Elektronen lc in arylbasierten Oligomeren auf die aromatischen Einheiten beschränkt (lc < ld) [Hern94]. An diesem Punkt setzt die vorliegende Arbeit an und die Ergebnisse aus der Spektroskopie deuten darauf hin, daß die photophysikalischen und elektrischen Eigenschaften maßgeblich durch den intermolekularen Abstand gesteuert werden und nicht durch die intramolekulare Konjugation. Der Interkettenabstand kann durch äußere Einflüsse oder mittels Substituenten eingestellt werden, während die intramolekulare Konformation durch den Präkursor festgelegt wird und trans-cisoid ist. Damit ist PPV ein molekulares System, in welchem die pi-Elektronen weitestgehend auf den Phenylen und Vinylen-Einheiten lokalisiert bleiben und der Ladungstransport im wesentlichen von Kette zu Kette stattfindet und demnach abhängig vom intermolekularen Abstand ist.
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Granulare Dynamik unter dem Einfluss einer horizontalen Oszillation -- Vergleich zwischen Experiment und Simulation
(2005)
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Tobias Schnautz
- Um ein grundlegendes Verständnis granularer Verhaltensweisen zu erlangen, wird das dynamische Verhalten eines Granulats unter dem Einfluss einer horizontal zirkularen Oszillation untersucht. Dazu wird jeweils eine Monolage von Kugeln in einer kreisförmigen Schale betrachtet. Um die Dynamik der Kugeln untersuchen zu können, werden ihre Positionen bei den Messungen computerunterstutzt erfasst. In Abhängigkeit der Fülldichte und der Amplitude können drei Phasen verifiziert werden, die aufgrund des jeweiligen Kugelverhaltens als plastische, fluidartige oder festkörperartige Phase bezeichnet werden. Sowohl der Übergang von der plastischen in die fluidartige Phase als auch der Übergang von der fluidartigen in die festkörperartige Phase kann entweder durch Erhöhung der Fülldichte oder der Amplitude erreicht werden. Die Fluidisierung, d.h. der Übergang von der plastischen in die fluidartige Phase ist sprunghaft und hysteretisch. Die Kristallisation, d.h. der Übergang von der fluidartigen in die festkörperartige Phase ist kontinuierlich. In beiden Fällen verschiebt sich der für den Übergang kritische Wert der Fülldichte mit wachsender Amplitude zu kleineren Werten. Weiterhin werden zwei Segregations- bzw. Transporteffekte vorgestellt, die auffällige Ähnlichkeit zu dem Paranusseffekt und dem umgekehrten Paranusseffekt zeigen: In das Granulat eingebrachte Fremdkörper geringer Dichte und kleinen Durchmessers tendieren dazu, zum Rand der Schale zu wandern. Dieser Effekt wird als horizontaler Paranusseffekt bezeichnet. Fremdkörper hoher Dichte und großen Durchmessers bevorzugen die Migration in Richtung des Schalenzentrums. Diesen Effekt bezeichnen wir als umgekehrt horizontalen Paranusseffekt. Sowohl beim Paranusseffekt als auch beim horizontalen Paranusseffekt wandern die Fremdkörper in Bereiche geringer lokaler Packungsdichte, während sie bei dem jeweils umgekehrten Effekt in Gebiete hoher lokaler Packungsdichte gedrängt werden. Die horizontalen Transporteffekte werden in Abhängigkeit der Teilcheneigenschaften Durchmesser und Dichte, der Anregungsparameter Amplitude und Frequenz sowie der Fülldichte untersucht. Bei Variation der Fülldichte und der Amplitude stellt sich heraus, dass für das Auftreten beider Effekte die Fülldichte der den Fremdkörper umgebenenden Kugeln einen kritischen Wert überschreiten muss. Dieser sinkt mit wachsender Amplitude und ist unabhängig von der eingestellten Frequenz. Unterhalb der jeweils kritischen Fülldichten zeigen die Fremdkörper keine gerichtete Migration in der Schale. Die kritische Fülldichte für einen zum Schalenrand migrierenden Fremdkörper fällt mit der kritischen Fülldichte für die Fluidisierung der Kugeln zusammen. Demnach kann der horizontale Paranusseffekt sowohl in der fluidartigen als auch in der festkörperartigen Phase beobachtet werden. Die kritische Fülldichte für die Migration großer Kugeln hoher Dichte in Richtung des Schalenzentrums ist mit der kritischen Fülldichte für den Phasenübergang von der fluidartigen in die festkörperartige Phase verknüpft. Der Transport eines zum Schalenzentrum wandernden Fremdkörpers ist nur dann zu beobachten, wenn sich die den Fremdkörper umgebenden Kugeln im festkörperartigen Zustand befinden. Zur Erkundung der für die genannten Phänomene relevanten Parameter werden numerische Simulationen durchgeführt. Darin wird die Dynamik rollender Kugeln auf ein „modifiziertes“ System harter, rotationsfrei rutschender Scheiben übertragen. Die Modifikation des Scheibensystems besteht darin, die durch die Bewegung der Schale hervorgerufene Beschleunigung einer Kugel auf die Scheiben zu übertragen. Anhand des Vergleichs von numerischen und experimentellen Ergebnissen wird überprüft, ob mit einer solchen Vereinfachung das Verhalten rollender Kugeln zufriedenstellend beschrieben werden kann. Bei quantitativer Übereinstimmung der Ergebnisse von Experiment und Simulation werden die für den beobachteten Effekt relevanten Parameter extrahiert.
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Dynamik und thermische Diffusion von Solitonen in ein- und zweidimensionalen Heisenbergmagneten
(2005)
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Christian Joachim Schuster
- Gegenstand dieser Arbeit ist die themische Diffusion von einer solitären Welle auf der anisotropen Easy-Axis-Heisenbergspinkette (HSK) mit nächster Nachbarwechselwirkung. Die Form des Solitons wird durch die 1-Soliton-Lösung der anisotropen Landau-Lifshitz-Gleichung beschrieben. Die Ankopplung des Systems an ein Wärmebad wird durch weißes Rauschen und Gilbert-Dämpfung modelliert. Das Rauschen verursacht Veränderungen in der Struktur und Position des Solitons und produziert Magnonen. Unter Verwendung kollektiver Variablen beschreiben wir diese Effekte und vernachlässigen Magnonen (d.h. wir verwenden die sogenannte adiabatische Approximation). Wir stellen die stochastischen Bewegungsgleichungen auf, welche wir sowohl analytisch als auch numerisch lösen. Wir treffen Vorhersagen für das zeitlische Verhalten der Mittelwerte und Varianzen der kollektiven Variabeln und überprüfen diese durch Spin-Dymamik-Simulationen. Für die Position des Solitons finden wir eine sehr gute Übereinstimmung zwischen Simulationen und den theoretischen Ergebnissen, wohingegen wir für die anderen kollektiven Variablen eine Abweichung zwischen Simulationen und Theorie feststellen. Die stochastische Dynamik der Position zeigt die Eigenschaften Brownscher Bewegung und der Superdiffusion. Diese Ergebnisse stimmen qualitativ mit denen des isotropen Systems überein. In dieser Arbeit haben wir insbesondere untersucht, wie die Anisotropie in die stochastischen Bewegungsgleichungen eingeht und die sich daraus ergebenden änderungen im diffusiven Verhalten des Solitons. Weiterhin unteruchen wir dynamische topologische Solitonen in klassischen zweidimensionalen Easy-Axis-Heisenbergmagneten. Die Eigenschaften solcher Solitonen behandeln wir sowohl analytisch im Kontinuumslimit als auch numerisch mit Spindynamiksimulationen im diskreten System. In den Simulationen wird eine Kreisbewegung des Solitons beobachtet. Diese Kreisbewegung wird durch die Anregung von internen Magnonenmoden im Soliton erklärt.
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Ratchet dynamics in nonlinear Klein-Gordon systems
(2005)
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Luis Morales Molina
- In the first part of the work we have studied a directed energy transport in homogeneous nonlinear extended systems in the presence of a biharmonic force and dissipation. We have shown that the mechanism responsible for unidirectional motion of topological excitations is the coupling of their internal and translation degrees of freedom. Our results lead to a selection rule for the existence of such motion based on resonances that explains earlier symmetry analysis of this phenomenon. We also found in the framework of the collective coordinate theory an explanation to the dynamics dependence on the damping. In the second part of the work we have presented and studied a novel design for a ratchet potential for soliton excitations. The investigation was focused on the ratchet dynamics of nonlinear Klein-Gordon kinks in a periodic and asymmetric lattice of point-like inhomogeneities in the overdamped regime. In addition, we explained the underlying rectification mechanism within a collective coordinate framework, which shows that such a system behaves as a rocking ratchet for point particles.This was supported by numerical simulations. A quantitative agreement was found in an improved version of the collective coordinate approach that regards the kink width in addition to the fundamental translational degree of freedom. An explanation for the to the kink width dynamics and its role in the transport was presented. We also studied the robustness of our kink rocking ratchet in the presence of noise. For this situation it was shown that noise activates unidirectional motion in a parameter range where the motion is not observed in the noiseless case. This is subsequently corroborated by the collective variable theory. The study was also extended to the weak underdamped regime, where higher values of the mean kink velocity were found. An explanation for this new phenomenom was given.
