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Freisetzung und Transport von polyzyklischen aromatischen Kohlenwasserstoffen aus / in kontaminiertem Bodenmaterial:Säulenversuche und Lysimeterstudie
(2004)
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Florian Storck
- Polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) stellen ein besonderes Risiko für Mensch und Umwelt dar. Auf zahlreichen Flächen, vor allem ehemaligen Industriestandorten wie Gas- und Teerwerken, finden sich mit PAK kontaminierte Böden. Mit Hilfe von Säulen- und Lysimeterversuchen wird in dieser Arbeit der Einfluß der Temperatur sowie Fließgeschwindigkeit und Ionenstärke der Perkolationslösung auf die Freisetzung und den Transport von PAK unter wassergesättigten Bedingungen untersucht. Untersuchungsmaterial ist ein sandig-lehmiger Schluff, der mit Mineralöl und PAK belastet ist. In ihrem grundsätzlichen Aufbau entsprechen die Säulenversuche den Anforderungen der Vornorm prEN 14405 [CEN, 2002] und den Entwürfen DIN V 19736:2001-11 [DIN, 2001] sowie ISO/TC190WG6 [ISO, 2001]. Säulenexperimente wurden bei 15 und 25 °C mit zwei unterschiedlichen Fließgeschwindigkeiten und Flußunterbrechungen zur Identifizierung ratenlimierter Freisetzung durchgeführt. Um den Einfluß der Ionenstärke zu prüfen, wurde mit NaClO4-Lösung (0,02 mol/L, stellvertretend für eine Bodenlösung) und entsalztem Wasser (nach den Vorschriften der Normenentwürfe bzw. stellvertretend für Regenwasser) perkoliert. Die Lysimeterstudie stand unter natürlichem Temperaturregime des Versuchsortes Bayreuth. Von sonstigen atmosphärischen Einflüssen abgeschirmt, wurde das Lysimeter mit den gleichen Perkolationslösungen, die für die Säulenversuche Verwendung fanden, künstlich beregnet. Als bedeutsam für PAK-Transport und -Freisetzung erwies sich die Temperaturerhöhung um 10 °C. Bei hohen Fließgeschwindigkeiten stiegen die Konzentration im Eluat und die Quellstärke toxischer und cancerogener PAK um bis zu 500 % an. Damit erweist sich die in den Normentwürfen festgelegte Temperaturspanne für Säulenexperimente als zu groß. Noch weit stärker wirkt sich der Wechsel der Perkolationslösungen aus. Perkolation mit entsalztem Wasser führte bei hohen Fließgeschwindigkeiten, wie sie etwa bei Starkregenereignissen zu erwarten sind, zu einem Anstieg der Kolloidfreisetzung und der Eluatkonzentration und Quellstärke aller betrachteten PAK. Hervorzuheben ist hier die Zunahme von cancerogenem und für Wasserorganismen hochtoxischem BaPYR und Bbjk-FLA um den Faktor 400 bei hoher Fließgeschwindigkeit. Generell scheint sich mit höherer Fließgeschwindigkeit auch die Quellstärke zu erhöhen. Ergebnisse des Lysimeterversuches und der Säulenexperimente sprechen dafür, daß sich unter den gewählten experimentellen Bedingungen der PAK-Austrag fast ausschließlich auf Kolloide bzw. Partikel mit einem Durchmesser größer 0,7 Mikrometer beschränkt und DOC als Lösungsvermittler eine geringe Rolle spielt. Ratenlimitierte Freisetzung konnte in den Säulenexperimenten für DOC, nicht jedoch für PAK nachgewiesen werden.
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Biogeochemical Investigations in Old Growth and Disturbed Forest Sites at Mount Kilimanjaro
(2004)
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Marion Schrumpf
- Areas covered by mountain rainforests in East Africa have important functions as catchment areas for the streams in the savannah. Still, little is known about the biogeochemical processes in these often threatened ecosystems. The current study aims to present basic information on soils and different parameters of the water and nutrient cycle in intact as well as disturbed tropical mountain rainforest sites at Mt. Kilimanjaro in order to assess the long term effects of forest dissection on biogeochemical parameters. For this purpose, the chemical and physical soil properties, soil water tension, rainfall, throughfall, litter percolate and soil solution were determined on twelve study sites in mature forest, secondary forest and elder clearings between 2100 and 2300 m a.s.l. on the southwestern slopes of the mountain. The soil water tension was monitored from May 2000 to August 2002. The simultaneously collected water samples were combined to form fortnight samples and subsequently analysed for their content of K, Mg, Ca, Na, NO3-N, NH4-N, TOC, TON, TOS and TOP. The soils, which comprised of several buried horizons, were Andisols with high C and N stocks, some hydromorphic properties and comparatively low pH values. The latter led to very small ECEC values and low base saturation. Consequently, the retention of cationic nutrients in the soil was considered to be poor. Rainfall amounts were slightly less at the higher sampling sites where the mature forest was located and differed between the study years (2600 mm and 2480 mm at 2100 m, 2210 mm and 1960 mm at 2250 m). Rainfall interception was close to zero in the clearings, but reached up to 30% of incident rainfall in both studied forest types. The analyses of the soil water tension revealed the driest conditions to be under secondary forests. The reason for this was probably a combination of the topographic position of the secondary forest sites and the forest fragmentation. Since the secondary forest sites and the clearings had higher sand contents, the water holding capacity of these sites was lower than in the mature forest. With the exception of NO3-N in the forests, all nutrients in rainfall were increased upon passage through the forest canopy, but nutrient fluxes in rainfall as well as throughfall were still low compared to other mountain rainforests, especially for Mg, Ca and K. Considering the lower biomass of the clearings compared to the forest, the amount of nutrients leached from the vegetation of the clearings was relatively high. Since NO3-N was not assimilated by the vegetation of the clearings, NO3-N throughfall fluxes were higher in the clearings as were the K fluxes, which was probably attributable to different leaf properties of the vegetation at the different sites. In the mature forest, the highest concentrations of nutrients were found in the litter percolate, followed by a pronounced decline in the soil solution. This was especially the case for K. NO3-N was an exception since it exhibited the highest concentrations only in the topsoil solution. Nutrient concentrations in litter percolate and the topsoil solution were usually higher in the clearings than in both forest types. This probably resulted in higher belowground nutrient fluxes since greater water amounts reached the ground surface in the clearings. The high belowground nutrient concentrations were likely the result of the higher mineralisation rates in the clearings induced by higher temperatures and the greater nutrient contents of the litter. With increasing soil depths, nutrient concentrations in seepage water below the clearings declined so that the differences among sites were not significant at deeper soil layers. The contribution of organically bound nutrients to the total concentrations of respective nutrients was highest in throughfall water and lowest in the soil solution, in which OM concentrations were overall lower than in other mountain forests. This was most likely attributable to the adsorption of organically bound nutrients to the mineral phase of the Andisols studied. Again, the highest concentrations in seepage water were measured in the clearings. The results show that mature forests at Mt. Kilimanjaro exhibit a more closed nutrient cycle, especially for basic cations, while the nutrient cycle in the clearings is more open. This probably reflects the different nutrient usage and conservation strategies of the pioneer and the late successional vegetation. Therefore, the forest disturbance on Mt. Kilimanjaro leads to long term changes in biogeochemical cycles. The opening of the forest at lower elevations, which resulted in the formation of large clearings with impeded regeneration and highly fragmented secondary forest patches, led to a higher spatial and seasonal variability of soil moisture and nutrient contents in seepage water. The large scale effects of these forest conversions on water yields and nutrient outputs need to be tested in the future.
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Verbesserte Schätzungen von CO2- und N2O-Flussraten von Böden mitteleuropäischer Ökosysteme - Entwicklung konzeptioneller Neuerungen von Bodenemissionsmodellen
(2004)
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Sascha Reth
- Im Zuge dreier Intensivmessperioden innerhalb des Projektverbundes VERTIKO (Vertikaltransporte von Energie und Spurenstoffen an Ankerstationen und ihre räumliche/zeitliche Extrapolation unter komplexen natürlichen Bedingungen) wurden in Melpitz (24.09.-12.10.2001), Lindenberg (03.06.-06.07.2002) und Tharandt (18.05.-23.05. und 08.06.-14.06.2003) simultane Messungen der N2O- und CO2-Emissionen aus Wiesen-, Acker- und Waldböden durchgeführt. Die Emissionsdaten wurden mit einem photoakustischen Infrarot-Monitor in geschlossenen Kammern erhoben. Die entwickelte automatische Steuereinrichtung erlaubte es 5 Kammern simultan als räumliche Replikate zu messen und ermöglichte damit den Einsatz unter geringem Personalaufwand. In Rahmen dieser Arbeit wurde an einer Kalibrierungskampagne in Hyytiälä / Finnland teilgenommen, in der sowohl das automatisierte Messsystem gegen einen Referenzgasfluss, als auch gegen 19 Kammersysteme anderer Forschungseinrichtungen verglichen wurde. Die Anwendbarkeit der Methode wurde durch den Vergleich bestätigt und im weiteren wurde für jedes System ein Kalibrierungsfaktor ermittelt, der einen Vergleich mit anderen Ergebnissen erlaubt. Die vorliegende Arbeit konnte weiterhin zeigen, dass verschiedene Messmethoden, Bodenkammermessungen und Eddy Kovarianz, auf einer Brache vergleichbare Resultate erzielen. Ein gewichtetes Footprintmodell ermöglichte den direkten Vergleich von CO2-Flüssen, die hauptsächlich aus dem Quellgebiet Brache emittiert wurden und daher wenig durch Senkenterme kontaminiert schienen. Zudem wurde die Einfluss der Nettoflüsse aus der benachbarten Wiesenfläche untersucht. Die Emissionshöhen von CO2 und N2O variierten stark zwischen verschiedenen Landnutzungstypen. Generell konnten für beide Gase auf Wiesen und landwirtschaftlich genutzten Böden höhere Emissionen als auf Waldböden gefunden werden. Auch innerhalb der Standorte war die zeitliche und räumliche Heterogenität hoch. Diese Arbeit entwickelte ein nichtlineares Regressionsmodell auf der Basis der gemessenen Flussraten zur Berechnung von CO2-Emissionen für verschiedene Landnutzungstypen, welches eine regionale Anwendung erlaubt. Neben Bodentemperatur und -wassergehalt als Parameter wurden der pH-Wert und die Wurzelmasse berücksichtigt. Als zusätzlicher und unerwarteter Parameter wurde der zeitlicher Abstand zu einem Regenereignis als Steuergröße identifiziert. Auch für N2O wurde ein nichtlineares Regressionsmodell (DenNit) für regionale Anwendungen entwickelt, das eine Abschätzung der N2O-Emissionen von Brachen, Wiesen und Wald mit lediglich 6 Faktoren (Bodentemperatur, Bodenwassergehalt, pH-Wert, Nitrat- und Ammonium-verfügbarkeit, zeitlicher Abstand zu einem Regenereignis) erlaubt. Im Anschluss wurden die entwickelten Modelle für den Zeitraum dreier Intensivmesskampagnen für die verschiedenen Landnutzungstypen angewendet und zeigten gute Übereinstimmungen mit publizierten Emissionsdaten anderer Arbeiten. Die Vorhersagbarkeit von Bodenatmungsraten und Lachgasemissionen mit den entwickelten Modellen konnte deutlich gesteigert werden.