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Charakterisierung der reduktiven Aktivitäten der CO-Dehydrogenasen aus Oligotropha carboxidovorans und Streptomyces thermoautotrophicus
(2004)
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Antonius Sarjiya
- Es wurde in dieser Arbeit entdeckt, dass die aerobe CO-Dehydrogenase in der Lage ist, alternative Substrate wie Azid, Nitrit und Nitrat zu reduzieren. CO-Dehydrogenase aus Oligotropha carboxidovorans und Streptomyces thermoautotrophicus führen die Reduktionsreaktion wie folgt durch: Azid wird zu Ammonium und molekularem Distickstoff reduziert. N3- + 2 e- + 3 H+ -> NH3 + N2 Nitrit wird zu Ammonium reduziert. NO2- + 6 e- + 7 H+ -> NH3 + 2H2O Nitrat wird zu Nitrit reduziert. NO3- + 2H+ + 2e- -> NO2- + H2O Das katalytische [CuSMoO2]-Zentrum der CO-Dehydrogenase ist verantwortlich für die Reduktion von Azid und Nitrit. Ohne einem aktiven katalytischen-Zentrum findet die Reduktion von Azid und Nitrit nicht statt. Die CO-Dehydrogenase katalysiert gleichzeitig die H2-Oxidation und die Azid-Reduktion. Die während der H2-Oxidation entstehenden Elektronen werden für die Azid-Reduktion verwendet. H2 + N3- + H+ -> NH3 + N2 Oxidation und Reduktion finden mit größter Wahrscheinlichkeit am katalytisch aktiven [CuSMoO2]-Cluster der CO-Dehydrogenase statt. Die gleichzeitige Anwesenheit von CO und Azid hemmt die CO-Oxidations- und Azid-Reduktionsaktivität. Die Kristallstruktur zeigt, dass in Gegenwart von CO und Azid aus dem [CuSMoO2]-Cluster das Cu-Atom und der Sulfidoligand entfernt sind. Die Nitrat-Reduktion der CO-Dehydrogenase ist unabhängig vom katalytisch aktiven [CuSMoO2]-Cluster. Die CO-Dehydrogenase aus S. thermoautotrophicus zeigt ähnliche Oxidations- und Reduktionsaktivitäten. Die CO-Dehydrogenase aus dem thermophilen, Gram-positiven Bakterium S. thermoautotrophicus reagiert sehr ähnlich wie die CO-Dehydrogenase aus dem mesophilen, Gram-neagtiven Bakterium O. carboxidovorans.
