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Kombinatorische Untersuchung und Optimierung von organischen Multischichtleuchtdioden
(2006)
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Markus Bäte
- Ein Schwerpunkt dieser Arbeit lag auf der Weiterentwicklung und Verbesserung der an diesem Lehrstuhl vorhandenen Aufdampfanlage zur Herstellung von komplex aufgebauten Multischichtleuchtdioden. Um eine verbesserte Kontrolle der Schichtdicken und der Aufdampfrate zu ermöglichen wurden im Rahmen der Doktorarbeit in der Aufdampfkammer drei widerstandsgeheizte Quellen durch drei Effusionsquellen ersetzt. An diese drei Effusionsquellen wurden zusätzliche Sensoren, zur Bestimmung der Aufdampfrate und Schichtdicke, angebracht. Um den Gradienten in der Schichtdicke, der, abhängig von der Quellenposition, während des Aufdampfprozesses entsteht, zu reduzieren, wurde der vorhandene feststehende Maskenschlitten durch einen Drehteller mit Maskeneinheit ersetzt. Dieser Drehteller rotiert während des Aufdampfprozesses über den Quellen. Er bietet alle kombinatorischen Möglichkeiten des Maskenschlittens zur Sektoren- und Gradientenerzeugung. Mit dem Drehteller konnte der gerätebedingte Gradient der aufgedampften Schichten auf bis unter 7 % reduziert werden. Ein weiteres Ziel, die Leuchtdioden vor Luftsauerstoff und Feuchtigkeit zu schützen und damit die Lebensdauer zu erhöhen, wurde verwirklicht durch den Anbau einer Inertgaskammer an die Aufdampfanlage, in der fertig gestellte Leuchtdioden verkapselt werden können. Schließlich wurde, für eine schnelle Charakterisierung kombinatorischer Sektorenbibliotheken, eine neue Apparatur, der FLASHScan® 530, in Betrieb genommen. Mit diesem Gerät ist es möglich sowohl Absorptions- als auch Lumineszenzspektren von kombinatorischen Sektorenbibliotheken schnell und effizient durchzuführen. Im Rahmen dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass es mit der weiterentwickelten Aufdampfanlage möglich ist effektiv organische Leuchtdioden herzustellen und, insbesondere, dass mittels neu entwickelter kombinatorischer Sektorenbibliotheken in einem Versuch verschiedene Parameter, wie z.B. Schichtabfolge, variiert und die Sektoren miteinander verglichen werden können. Neben der Weiterentwicklung der Aufdampfanlage lagen weitere Schwerpunkte auf der Untersuchung und Optimierung von grün, rot und blau emittierenden Substanzen in organischen Leuchtdioden.
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Konstruktion und Eigenschaften ganzzahliger Punktmengen
(2005)
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Sascha Kurz
- In vielen Anwendungen in der Chemie, Physik, Biologie und in den Ingenieurswissenschaften treten diskrete Strukturen auf. Beispiele solcher diskreter Strukturen sind molekulare Graphen, fehler-korrigierende Codes, Designs, Matroide, Schaltfunktionen, Assoziationsschemata, endliche Geometrien oder Netzwerke. Die bloße theoretische Existenz einer solchen Struktur, auch mit den sich aus den Anwendungen ergebenen Nebenbedingungen, nutzt dem Anwender meist recht wenig. Die Herausforderung der sich die Mathematik in diesem Zusammenhang stellen muss, ist das schnelle redundanzfreie Erzeugen diskreter Strukturen unter Berücksichtigung von Nebenbedingungen. In dieser Dissertation sollen Punktmengen im Euklidischen Raum E^m mit paarweise ganzzahligen Abständen betrachtet werden. Für die Wahl dieses scheinbar recht speziellen Themas gibt es eine Reihe von Gründen. Zum einen gibt es interessante Anwendungen für dieses Problem, von denen wir ein paar im nächsten Kapitel vorstellen möchten. Die Fragestellung ist weiterhin mathematisch sehr interessant, da sie mehrere mathematische Teildisziplinen berührt. Zu nennen wären hier die Geometrie, Gruppentheorie, Zahlentheorie, Graphentheorie und Kombinatorik. Für die allgemeine Theorie der Konstruktion diskreter Strukturen sind die ganzzahligen Punktmengen von Interesse, da man hier nicht mit einem einzigen Konstruktionsalgorithmus zu befriedigenden Resultaten kommen kann, sondern fast die gesamte Bandbreite der bekannten allgemeinen Konstruktionsalgorithmen ausnutzen muss. Das Vorhandensein von stark einschränkenden Nebenbedingungen ist eine weitere sehr willkommene Eigenschaft. Ziel der Dissertation ist es, die Struktur und die Eigenschaften ganzzahliger Punktmengen genauer als bisher bekannt aufzuklären und Algorithmen zu entwickeln, mit denen man diese diskreten Strukturen effizient konstruieren kann. Trotz des speziellen Problems können Erkenntnisse auf das allgemeine Konstruktionsproblem diskreter Strukturen übertragen werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Reihe neuer Resultate erzielt: - Nach Vorarbeiten in Abschnitt 2.3 können wir in Abschnitt 2.4 den Begriff der Charakteristik eines Dreiecks auf Simplizes beliebiger Dimension verallgemeinern. Den für die Konstruktion ganzzahliger planarer Punktmengen äußerst wichtigen Satz, dass je zwei Dreiecke aus 3 nicht kollinearen Punkten einer ganzzahligen planaren Punktmenge dieselbe Charakteristik besitzen, übertragen wir entsprechend auf beliebige Dimensionen. - In Kapitel 3 präsentieren wir eine Variante der ordnungstreuen Erzeugung, die für die Konstruktion ganzzahliger Punktmengen bzw. allgemeiner für die Konstruktion diskreter Strukturen mit strukturell ähnlichen, starken Nebenbedingungen besonders geeignet ist. - Den Eigenschaften und der Berechnung der Charakteristik von ganzzahligen Punktmengen haben wir uns in Kapitel 4 gewidmet. Die dortigen Betrachtungen führen unter anderem zu theoretischen Einsichten in die Struktur ganzzahliger planarer Punktmengen bzw. zu einer Laufzeitabschätzung für die von uns verwendete Konstruktionsmethode (in unserem Spezialfall). - In Kapitel 5 erweitern wir die Liste der bekannten minimalen Durchmesser ganzzahliger planarer Punktmengen. Bisher waren die minimalen Durchmesser ganzzahliger planarer Punktmengen aus n Punkten nur für n<=9 bekannt. In Abschnitt 5.4 bestimmen wir sie für n<=89. Für eine bestimmte Klasse ganzzahliger planarer Punktmengen haben wir in Abschnitt 5.2 die richtige Größenordnung des minimalen Durchmessers bestimmt. Für ganzzahlige planare Punktmengen ohne 3 kollineare Punkte waren die minimalen Durchmesser bisher ebenfalls nur für n<=9 bekannt. In Abschnitt 5.5 haben wir sie für n<=36 bestimmt. - Die Liste der bekannten minimalen Durchmesser von ganzzahligen räumlichen Punktmengen aus n Punkten konnten wir in Abschnitt 9.1 erweitern. Für n=9 mussten wir einen Wert aus der Literatur korrigieren und für 11<=n<=23 haben wir sie erstmals bestimmt. - In Kapitel 10 bestimmen wir die Anzahl ganzzahliger m-dimensionaler Simplizes mit Durchmesser d für einige Paare von Werten von m und d. - In Abschnitt 11.1 behandeln wir ganzzahlige m-dimensionale Punktmengen aus m+2 Punkten. Bisher waren nur Beispiele in den Dimensionen m=3,8 bekannt. Wir zeigen, dass es für ungerade Dimensionen m>=3 immer mindestens eine solche ganzzahlige Punktmenge gibt. Durch eine vollständige Suche zeigen wir, dass es in den Dimensionen m=2,4,6 und 10 keine derartigen Punktmengen gibt. - Für ganzzahlige m-dimensionale Punktmengen aus m+2 Punkten kann der minimale Durchmesser nur 3 oder 4 betragen. Bisher war nur bekannt, dass die untere Schranke 3 in den Dimensionen m=3,6,8 angenommen wird. In Abschnitt 11.2 zeigen wir, dass sie auch für 9<=m<=24 angenommen wird.
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Complex nanostructures in triblock terpolymer thin films
(2004)
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Sabine Ludwigs
- The thin film phase behavior of poly(styrene)-block-poly(2-vinylpyridine)-block-poly(tert-butyl methacrylate) (PS-b-P2VP-b-PtBMA) triblock terpolymers with volume fractions f(PS) : f(P2VP) : f(PtBMA) = 1 : 1.2 : x, with x ranging from 3.05 to 4, is studied with a combinatorial gradient approach. Gradients in film thickness are prepared via thin film flow coating of dilute solutions in chloroform. Upon controlled annealing in nearly saturated solvent vapor the films form terraces of well-defined step height. The dependence between morphology and film thickness is studied with optical microscopy, tapping mode SFM, and SEM. Though showing different morphologies in the bulk, the same sequence of surface structures is found with increasing film thickness for the whole range of compositions: a disordered phase in the thinnest regions, a liquid-like distribution of upright standing cylinders, cylinders oriented parallel to the film, and finally a hexagonally ordered perforated lamella structure (PL) on the first terrace with a thickness of d = (37+3) nm. Higher terraces also exhibit PL as surface structures. Due to the chemical nature of the block components and the particular stoichiometry of the polymer a wetting layer with a PtBMA-rich top layer is formed next to the substrate. By imposing an additional gradient in substrate surface energy, orthogonal to the gradually increasing film thickness, the perforated lamella is shown to be a stable phase, regardless of the chemical nature of the substrate, which makes this structure and methodology robust for application in nanotechnology. The complex phase behavior observed in thin films is supported by mesoscale computer simulations based on dynamic density functional theory. Thin films of the above mentioned triblock terpolymers are modeled as a melt of A3B4C12 Gaussian chains which is confined in a slit with film thickness H. By adjusting the interaction parameters between the polymer components and the surfaces, the experimentally observed sequence of surface structures as function of the film thickness can be successfully modeled. At well-defined film thickness the perforated lamella structure is formed. In analogy with earlier work on a two-component system these structures are identified as surface reconstructions of the bulk structure. In particular, the core-shell PL can be seen as analogue to the PL surface reconstruction of cylinder-forming AB and ABA systems. The influence of film thickness, surface field, and the interaction parameters between the different polymer components on the phase behavior is also explored. A large spectrum of surface structures is observed in analogy to the experiments. Further attention has been given to the perforated lamella structure. This structure can be visualized as P2VP/PS/P2VP lamellae which are perforated by channels of PtBMA interconnecting between two outer layers of PtBMA. A highly ordered PL structure could be prepared with a very small number of defects over an area of about 12 x 4 µm2. Because of the special functionalities of the triblock terpolymer a rather versatile nanostructure was produced. By selective UV-depolymerization of the PtBMA matrix phase, the PL phase might potentially be used for lithographic applications similar to the case of perpendicularly oriented poly(methyl methacrylate) (PMMA) cylinders in PS-b-PMMA block copolymer thin films. Furthermore, a responsive membrane can be created by selective removal of the matrix phase. The remaining PL has a P2VP shell which might be either switched via the pH-value or loaded with metal components. A polymer-analogous reaction of the matrix phase of the PL to poly(methacrylic acid) via acid-catalyzed hydrolysis leads to a pH-responsive nanostructure without altering the overall structure. With SFM in aqueous environment structural changes of the PL phase are studied as function of the pH-value. Upon changing the pH of the surrounding medium a strong swelling of the original film thickness is observed at pH-values > 6 to a maximum degree of 7.5-fold swelling. This swelling is explained with a conformational change of the matrix phase poly(methacrylic acid). The hexagonal arrangement of the pattern is not affected. The first two blocks PS and P2VP act as skeleton of the PL phase which withstands the mechanical forces exerted on the strongly swollen PMAA. In contrast to the PL phase core-shell cylinders oriented parallel to the interfaces cannot withstand these forces and are solubilised at high pH-values.
