ORMOCER (inorganic-organic hybrid polymer)-zeolite Nanocomposites: Advanced Membrane Materials for Gas Separation

ORMOCER-Harze (anorganisch-organische Hybridpolymere)

This work represents a comprehensive study on the applicability of novel ORMOCER® (inorganic-organic hybrid polymer) resins for the fabrication of free-standing mixed matrix membranes. Such mixed matrix membranes comprise molecular sieve entities integrated in ORMOCER® matrix. Mixed matrix membranes have the potential to combine the processability of ORMOCER® materials with the superior transport and ion exchange properties of molecular sieves. The versatility of ORMOCER® materials is a decisiveThis work represents a comprehensive study on the applicability of novel ORMOCER® (inorganic-organic hybrid polymer) resins for the fabrication of free-standing mixed matrix membranes. Such mixed matrix membranes comprise molecular sieve entities integrated in ORMOCER® matrix. Mixed matrix membranes have the potential to combine the processability of ORMOCER® materials with the superior transport and ion exchange properties of molecular sieves. The versatility of ORMOCER® materials is a decisive factor in achieving the desired separation properties of a novel mixed matrix membrane material. The glycerine-1,3-dimethacrylateurethanetriethoxysilane (GUS)-based ORMOCER® and dimethylsiloxane modified GUS-ORMOCER® resins were used for the fabrication of freestanding mixed matrix membranes. The zeolite Beta was used as a dispersed phase and its amount was varied between 10 to 40 wt.%. The effect of different type of zeolites was also studied using zeolite 3Å, 4Å, and 5Å. The membranes were prepared by conventional solution casting method followed by UV-curing. The ORMOCER® resins and cured membranes were analysed using FT-IR, liquid-state 29Si NMR, TG, DSC, SEM, N2 sorption and single-gas permeation measurements. The permeation performance of the membranes was examined using H2, He, CO2, O2 and N2 as a test gases at room temperature, the upstream pressure was varied between 1.3 to 2.5 atm. The effect of the amount of dimethylsiloxane moiety, zeolite content, different zeolite type and annealing temperature were systematically investigated in relation to the gas permeation performance of the membranes. The addition of dimethylsiloxane moiety in GUS-based ORMOCER® membrane appears to result in a significant increase in gas permeability, with a correspondingly large decrease in selectivity. The mixed matrix membranes show improved gas permeation performance in comparison to pure ORMOCER® membranes. This study was shown important role of zeolite particles in inorganic-organic hybrid (ORMOCER®) system. The potential usefulness of ORMOCER®-zeolite mixed matrix membranes as gas separation membranes is discussed.show moreshow less
Die vorliegende Arbeit beschreibt erstmals die erfolgreiche Verwendung neuartiger ORMOCER®- Harze (anorganisch-organische Hybridpolymere) für die Herstellung freistehender Membranen, dadurch dass in einer Matrix aus ORMOCER® Partikel von Molekularsieben dispergiert werden. So wird es möglich, die gute Verarbeitbarkeit von ORMOCER®en mit den hervorragenden Transporteigenschaften von Molekularsieben zu kombinieren. Die Vielseitigkeit der ORMOCER®e spielt eine entscheidende Rolle für das EinstellenDie vorliegende Arbeit beschreibt erstmals die erfolgreiche Verwendung neuartiger ORMOCER®- Harze (anorganisch-organische Hybridpolymere) für die Herstellung freistehender Membranen, dadurch dass in einer Matrix aus ORMOCER® Partikel von Molekularsieben dispergiert werden. So wird es möglich, die gute Verarbeitbarkeit von ORMOCER®en mit den hervorragenden Transporteigenschaften von Molekularsieben zu kombinieren. Die Vielseitigkeit der ORMOCER®e spielt eine entscheidende Rolle für das Einstellen bestimmter Trenneigenschaften in diesen neuartigen Membranmaterialien. Glycerin-dimethacrylat-urethantriethoxysilan (GUS) basierte und mit Dimethyl-diethoxysilan modifizierte GUS-ORMOCER®e wurden eingesetzt zur Herstellung freistehender Membranen. Als dispergierte Phase diente Zeolith β mit variiertem Mengenanteil von 10 bis 40 Masse-%. Die Wirksamkeit der Zeolith-Typen 3Å, 4Å und 5Å wurde ebenfalls untersucht. Die Membranen wurden konventionell aus einer Gießlösung hergestellt und anschließend UV gehärtet. ORMOCER®-Harze und Membranen wurden mittels FT-IR, 29Si NMR-Spektroskopie in Lösung, TG, DSC, SEM, N2-Adsorptionsmessungen sowie Einzelgaspermeation (H2, He, CO2, O2, N2) bei Raumtemperatur charakterisiert. Der Anströmdruck wurde zwischen 1,3 und 2,5 atm variiert. Systematisch untersucht wurden ferner die Einflüsse variierender Dimethylsiloxan- und Zeolithgehalte, verschiedener Aufarbeitungstemperaturen sowie der Verwendung unterschiedlicher Zeolith-Typen auf die Permeationsleistungen der Membranen. Die Zugabe von Dimethylsiloxan- Anteilen in GUS-basierten ORMOCER®-Membranen führt zu einem signifikanten Anstieg der Gaspermeation, gekoppelt mit einer entsprechend sinkenden Selektivität. Membranen mit Zeolithen zeigen im Vergleich zu reinen ORMOCER®-Membranen eine verbesserte Gas permeations. Die vorliegende Arbeit dokumentiert damit die Bedeutung von Zeolith-Partikeln in hybrid-polymeren ORMOCER®-Systemen. Eine erfolgversprechende Entwicklung zu einer Gastrennmembran auf der Basis von Zeolithen in ORMOCER®-Matrix wird anhand der experimentellen Ergebnisse diskutiert.show moreshow less

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Metadaten
Institutes:Chemie
Author: Suresh M. Kumbar
Advisor:Prof. Dr. Gerhard Sextl
Granting Institution:Universität Bayreuth,Fakultät für Biologie, Chemie und Geowissenschaften
Date of final exam:14.09.2010
Year of Completion:2010
SWD-Keyword:Hybridwerkstoff; Metallorganische Polymere; Organisch-anorganischer Hybridwerkstoff; Ormocer; Zeolith
Tag:Mixed matrix membrane; Nanocomposite
Dewey Decimal Classification:540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
URN:urn:nbn:de:bvb:703-opus-7311
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Date of Publication (online):21.09.2010